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宽带超快非线性光学研究揭示了相纯零维Cs?PbBr?钙钛矿薄膜中令人兴奋的多光子吸收系数

DOI:10.1039/c8nr06969g 期刊:Nanoscale 出版年份:2019 更新时间:2025-09-22 13:10:50
摘要: 除卓越的光电应用外,卤化铅钙钛矿纳米晶(NCs)近期还展现出优异的非线性光学(NLO)特性,包括强双光子吸收截面(约10? GM)、双光子荧光及极高峰值强度下的饱和吸收。零维钙钛矿相关材料(0-D PRMs)作为新型材料体系,具有高激子结合能(Eg ≥ 180 meV),部分案例还呈现强光致发光(PL)量子产率。本文通过飞秒量级的Z扫描与简并四波混频技术,报道了相纯Cs?PbBr? 0-D PRM的宽带三阶NLO特性。针对该材料荧光与非荧光形态共存的特点,我们对其开展了系统研究。这些钙钛矿NCs在近红外区表现出强多光子吸收特性:500-800 nm范围存在双光子吸收(2PA,截面σ?=10??3–10??? cm?·s,相当于约10? GM)、900-1200 nm范围存在三光子吸收(3PA,截面σ?~10??3 cm?·s2)、1300-1500 nm范围存在四光子吸收(4PA,截面σ?~10?1?? cm?·s3)。通过简易能带图阐释了这些多光子吸收过程。相较于早期钙钛矿NCs研究,本材料测得的NLO系数与截面值相当可观。Cs?PbBr? 0-D PRM还展现出大三阶NLO极化率χ(?)(约10?? esu),这源于空间隔离的含激子[PbBr?]??八面体产生的强量子限域效应。这些结果明确揭示了0D-PRMs在光子学和超快全光开关器件等领域的应用潜力。
作者: K. N. Krishnakanth,Sudipta Seth,Anunay Samanta,S. Venugopal Rao
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研究概述 实验方案 设备清单

研究相纯零维Cs4PbBr6钙钛矿薄膜的宽带三阶非线性光学特性,包括多光子吸收系数和超快响应时间,以探索其在光子学和光开关器件中的潜在应用。

Cs4PbBr6零维钙钛矿纳米晶体由于量子限域效应展现出优异的非线性光学特性,包括较强的多光子吸收系数和快速响应时间。这些发现凸显了它们在光子学、超快光学开关和多光子成像等领域的应用潜力,其中非荧光形态在某些情况下表现出略强的效果。

该研究仅限于特定波长和材料形态(荧光与非荧光Cs4PbBr6)。虽然注意到高重复频率下可能产生热效应,但通过采用kHz重复频率得以缓解。DFWM中的薄膜不均匀性和光束重叠问题可能影响测量精度。未来需开展中红外研究和激发态动力学相关研究。

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