二硫化钼上相干拉曼散射的巨大化学表面增强效应

摘要： 拉曼光谱是分子化学分析和生物成像的强大工具，当与相干效应和表面效应带来的巨大增强相结合时，会展现出惊人的灵敏度。贵金属纳米颗粒因其通过电磁和化学机制提供较大的增强因子，常被用于自发表面增强拉曼散射（SERS）和表面增强相干反斯托克斯拉曼散射（SECARS）光谱技术。最近，二维（2D）半导体材料（如单层二硫化钼MoS2）作为比贵金属纳米颗粒更廉价的基底，被探索用于潜在的SERS应用。然而，此前尚未研究过SECARS在2D材料上的相干增强效应。本研究展示了含二维MoS2纳米晶体的吡啶-乙醇溶液的SECARS实验测量结果，其相对于相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）具有高达10^9的巨大化学增强因子，这归因于电荷转移态和共振激发的MoS2。相比之下，使用非相干非共振激发在MoS2上获得的SERS信号增强至少低两个数量级。时间分辨SECARS测量直接揭示了振动退相位速率的增加，为吡啶-乙醇-MoS2体系中的电荷转移提供了有力证据。