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二硫化钼上相干拉曼散射的巨大化学表面增强效应

DOI:10.1021/acsphotonics.8b01136 期刊:ACS Photonics 出版年份:2018 更新时间:2025-09-10 09:29:36
摘要: 拉曼光谱是分子化学分析和生物成像的强大工具,当与相干效应和表面效应带来的巨大增强相结合时,会展现出惊人的灵敏度。贵金属纳米颗粒因其通过电磁和化学机制提供较大的增强因子,常被用于自发表面增强拉曼散射(SERS)和表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(SECARS)光谱技术。最近,二维(2D)半导体材料(如单层二硫化钼MoS2)作为比贵金属纳米颗粒更廉价的基底,被探索用于潜在的SERS应用。然而,此前尚未研究过SECARS在2D材料上的相干增强效应。本研究展示了含二维MoS2纳米晶体的吡啶-乙醇溶液的SECARS实验测量结果,其相对于相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)具有高达10^9的巨大化学增强因子,这归因于电荷转移态和共振激发的MoS2。相比之下,使用非相干非共振激发在MoS2上获得的SERS信号增强至少低两个数量级。时间分辨SECARS测量直接揭示了振动退相位速率的增加,为吡啶-乙醇-MoS2体系中的电荷转移提供了有力证据。
作者: Anton D. Shutov,Zhenhuan Yi,Jizhou Wang,Alexander M. Sinyukov,Zhe He,Chenwei Tang,Jiahao Chen,Esther J. Ocola,Jaan Laane,Alexei V. Sokolov,Dmitri V. Voronine,Marlan O. Scully
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研究概述 实验方案 设备清单

研究二硫化钼上相干拉曼散射的巨大化学表面增强效应及其对分子化学分析和生物成像的影响。

研究表明,在二硫化钼(MoS2)上,表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(SECARS)相比相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)具有高达10^9的巨大化学增强因子,这归因于电荷转移态和共振激发。研究结果表明,由于其半导体特性以及非线性SECARS技术中光致发光背景的抑制,MoS2作为表面增强拉曼散射(SERS)应用的一种基底具有竞争力,相比贵金属可能具有优势。

该研究受限于较宽的探测脉冲宽度导致的谱分辨率不足,以及涉及电荷转移态和共振MoS2激发的增强机制复杂性。半导体上拉曼增强的确切机制尚未完全明确。

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