通过TiO_x基底化学计量比调控等离子体金膜中的载流子动力学

摘要： 贵金属中的等离激元激发具有诸多迷人特性，并催生了广泛的应用领域。我们通过非绝热分子动力学结合含时密度泛函理论证明：基底材料的化学成分与化学计量比能显著影响电荷动力学行为。通过调控二氧化钛中的氧含量（包括化学计量比、富氧及贫氧相）以及钛金属基底，可使金薄膜中载流子寿命改变达5倍，电子-空穴弛豫速率比调控幅度达10倍。值得注意的是，薄层TiOx基底能对更厚的金薄膜载流子特性产生深远影响。这种显著变化源于钛和氧原子质量远轻于金原子，其振动模式能更快速耗散能量。对特定载流子类型及能量范围的调控取决于金与TiOx的能级匹配及界面相互作用强度——这些因素极易受TiOx化学计量比影响。具体而言，富氧与贫氧二氧化钛可分别调控空穴与电子行为，而金属钛则同时影响两类载流子。通过原子尺度解析界面电子-振动相互作用，我们获得了设计光伏器件、光催化系统、光电器件、传感器及纳米医疗设备等所需的关键等离激元材料特性基础认知。