研究目的
研究TiOx基底化学计量比对等离子体金膜中载流子动力学的影响。
研究成果
研究表明，TiOx基底的化学计量比能显著影响金薄膜中的载流子动力学特性，为调控电荷-声子弛豫速率提供了有效手段。这一认知对于设计光伏、光催化、光电子学及纳米医学领域的先进材料至关重要。
研究不足
该研究受限于NAMD和TDDFT方法固有的计算复杂度及近似处理。此外，对模拟动力学的实验验证尚未充分展开。
通过TiO<sub>x</sub>基底化学计量比调控等离子体金膜中的载流子动力学
DOI：10.1021/acs.jpclett.9b03884
期刊：The Journal of Physical Chemistry Letters
出版年份：2020
更新时间：2025-09-19 17:13:59
摘要：
贵金属中的等离激元激发具有诸多迷人特性，并催生了广泛的应用领域。我们通过非绝热分子动力学结合含时密度泛函理论证明：基底材料的化学成分与化学计量比能显著影响电荷动力学行为。通过调控二氧化钛中的氧含量（包括化学计量比、富氧及贫氧相）以及钛金属基底，可使金薄膜中载流子寿命改变达5倍，电子-空穴弛豫速率比调控幅度达10倍。值得注意的是，薄层TiOx基底能对更厚的金薄膜载流子特性产生深远影响。这种显著变化源于钛和氧原子质量远轻于金原子，其振动模式能更快速耗散能量。对特定载流子类型及能量范围的调控取决于金与TiOx的能级匹配及界面相互作用强度——这些因素极易受TiOx化学计量比影响。具体而言，富氧与贫氧二氧化钛可分别调控空穴与电子行为，而金属钛则同时影响两类载流子。通过原子尺度解析界面电子-振动相互作用，我们获得了设计光伏器件、光催化系统、光电器件、传感器及纳米医疗设备等所需的关键等离激元材料特性基础认知。
作者：
Teng-Fei Lu，Yi-Siang Wang，John Tomko，Patrick E. Hopkins，Hong-Xing Zhang，Oleg V. Prezhdo
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