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电荷转移复合物中超快非绝热动力学的多组态埃伦费斯特模拟
摘要： 旨在弥补标准平均场Ehrenfest方法中相关性缺失的多组态Ehrenfest（MCE）方法，已被提出作为量子传播的相干态基ansatz[D. V. Shalashilin，《化学物理杂志》130卷244101页(2009年)]，以及基于变分高斯的多组态含时Hartree（G-MCTDH）方法的经典极限[S. R?mer与I. Burghardt，《分子物理》111卷3618页(2013年)]。本文建立了这些方案间的形式联系，并评估了MCE在经典极限子系统相干态表示中的性能。以寡聚噻吩-富勒烯给体-受体复合物的超快相干电荷转移动力学为代表性模型体系（采用双态线性振动耦合模型描述），将MCE计算结果与10-40个振动模下的MCTDH参考计算进行对比。研究表明：当维度超过10个模时，电子相干的正确表征关键取决于初始未占据高斯函数的采样。
关键词： 非绝热动力学、多组态埃伦费斯特方法、高斯波包、MCTDH方法、超快动力学、电荷转移复合物
更新于2025-09-23 15:23:52
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时间与能量分辨光发射电子显微镜揭示单层WS?中的超快电子冷却与衰减
摘要： 要理解二维过渡金属硫化物（TMDs）在光电器件中的应用，必须全面掌握其超快电子动力学特性。本研究通过时间与能量分辨的光发射电子显微镜（PEEM），探究了支撑态与悬浮态单层WS?中的超快电子冷却与衰减动力学过程。我们清晰地解析出导带Q谷电子在0.3皮秒时间尺度上的能量-时间分辨冷却行为。电子衰减主要通过缺陷俘获过程实现，该过程时间尺度为数皮秒。研究发现，在超高真空条件下激光照射可产生并增加陷阱态，且局部光场强度越高，陷阱态增长越快。这种增强的缺陷俘获效应会显著改变载流子动力学特性，在二维材料的光发射实验中需予以重视。
关键词： 过渡金属二硫化物、缺陷捕获、超快动力学、能量分辨、电子冷却、光发射电子显微镜
更新于2025-09-23 15:21:01
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氢键连接的胞嘧啶微溶剂化团簇与质子性与非质子性极性溶剂的超快激发态动力学
摘要： 采用质谱分辨飞秒泵浦-探测电离光谱技术，研究了质子性与非质子性溶剂氢键团簇中胞嘧啶(Cy)的超快激发态失活动力学微溶剂化效应。实验考察了水(H2O)、甲醇(MeOH)两种质子性溶剂和四氢呋喃(THF)一种非质子性溶剂，测量了超音速膨胀产生的Cy·(H2O)1-6、Cy·(MeOH)1-3及Cy·THF微溶剂化团簇瞬态。结合电子结构计算，我们将观测动力学归属为不同Cy团簇的低能异构体，并讨论了微溶剂化对激发态失活动力学的影响。仅观察到质子性溶剂中Cy酮式异构体的微溶剂化团簇：Cy·(H2O)n的衰减时间常数n=1时为0.5皮秒，n=2-6时约0.2-0.25皮秒；Cy·(MeOH)n团簇中n=1的衰减时间常数与Cy单水合物相近，但n=2和3时的衰减比对应微水合物慢约两倍。非质子性溶剂THF束流中同时存在酮式与烯醇式异构体的氢键复合物：酮式Cy·THF衰减与酮式Cy单体相似，而烯醇式Cy·THF衰减比烯醇式Cy单体慢两倍，表明THF分子与Cy烯醇式结合后其激发态失活能垒升高。
关键词： 胞嘧啶、激发态失活、氢键团簇、微溶剂化、超快动力学
更新于2025-09-23 15:21:01
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飞秒激光与材料相互作用过程中的超快动力学观测
摘要： 飞秒激光技术从基础研究和应用角度都受到了广泛关注；特别是飞秒激光加工材料时呈现出独特的激光-材料相互作用机制。在飞秒激光辐照造成的极端非平衡条件下，关于材料去除过程物理起源的许多基本问题仍未得到解答。本综述全面考察了用于研究这些基本问题的前沿超快动态观测技术，包括时间分辨泵浦-探测阴影成像、超快连续光学成像和四维超快扫描电子显微镜。每种技术都从基本原理开始深入描述，随后介绍其在激光-材料相互作用中的代表性应用及其优缺点。时间和空间分辨率的考量以及不同尺度的全景测量是两大主要挑战。因此，最后讨论了该领域技术进步的前景。
关键词： 超快动力学、超快连续光学成像、飞秒激光制造、四维超快扫描电子显微镜、泵浦-探测阴影成像
更新于2025-09-23 15:19:57
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六氟苯团簇阴离子的光电子能谱研究：(C<sub>6</sub>F<sub>6</sub>)<sub><i>n</i></sub><sup>?</sup>（<i>n</i> = 1 – 5）及I<sup>?</sup>(C<sub>6</sub>F<sub>6</sub>)
摘要： 利用新搭建的仪器并结合电子结构计算，展示了阴离子团簇(C6F6)n?（n=1-5）的频率分辨（二维）光电子能谱以及I?C6F6的时间分辨光电子能谱。从二维光电子能谱测得C6F6?的垂直脱附能为1.60±0.01 eV，绝热脱附能≤0.70 eV。该光电子能谱还包含特定光子能量范围内共振动力学的特征指纹，与计算结果相符。同时展示了最低共振态的动作谱。(C6F6)n?的二维能谱表明该团簇可描述为C6F6?(C6F6)n?1结构。由于溶剂化C6F6分子对阴离子的稳定作用，垂直脱附能呈线性增长（200±20 meV/n）。对于I?C6F6，展示了两个脱附通道下方吸收带的动作谱。在3.10 eV激发、1.55 eV探测条件下获得的I?C6F6时间分辨光电子能谱揭示了C6F6?的一个短寿命非价键态——该态会相干演化至阴离子的价键基态，并沿特定弯曲坐标诱导振动运动。沿该模式位移进行的电子结构计算显示：在极端弯曲角度下，探测光可触及该几何构型中束缚但绝热解离的阴离子激发态，从而发射慢电子并呈现主要探测该运动外转向点动力学的特征。t=0时刻采集的光电子能谱包含振动结构，归属于C6F6特定的拉曼和/或红外活性振动模式。
关键词： 电子附着、非价态、团簇阴离子、六氟苯、超快动力学、光电子能谱
更新于2025-09-22 11:11:22
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超快时间分辨扫描隧道显微镜的最新进展
摘要： 制造更小、更快功能器件的需求，推动了对兼具高空间与时间分辨率的微观载流子及声子动力学研究技术的迫切需求。传统光学泵浦-探测方法虽可实现飞秒级时间分辨率，但受衍射极限限制难以提升空间分辨率。而扫描隧道显微镜（STM）则凭借隧道电流对针尖-样品间距的高度敏感性，实现了原子级空间分辨率。然而受电子学带宽制约，STM的时间分辨率仅能达微秒量级，这限制了其在探测各类超快动态过程中的应用。将这两种技术相结合，既能发挥光学泵浦-探测技术的优势，又可利用STM高度局域化的隧道电流，为追踪单分子和低维材料中的原子尺度超快动力学提供了可行方案。本综述将重点介绍几种通过将隧道结与脉冲电波、太赫兹、近红外及可见光激光耦合的超快时间分辨STM方法，重点阐述它们在探测载流子动力学、自旋动力学及分子运动中的应用，最后展望该领域面临的挑战与新机遇。
关键词： 太赫兹技术、飞秒激光、扫描隧道显微镜、泵浦-探测技术、超快动力学。
更新于2025-09-23 12:04:02
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[IEEE 2019年第44届国际红外、毫米波与太赫兹波会议(IRMMW-THz) - 法国巴黎(2019.9.1-2019.9.6)] 2019年第44届国际红外、毫米波与太赫兹波会议(IRMMW-THz) - 石墨烯中的带内超快太赫兹电导动力学
摘要： 冷却机制对纳米电子学至关重要，它决定了器件的响应时间极限。因此，研究具有超高载流子迁移率的知名材料——石墨烯在光泵浦后的冷却过程成为一项紧迫的课题。通过飞秒激光泵浦和太赫兹探针诱导负信号技术，我们研究了生长在石英衬底上的单层石墨烯薄膜中的超快热化与弛豫过程。研究发现了一个典型现象：在不同泵浦光子能量和泵浦注量下，电子-声子-杂质超碰撞过程的持续时间约为2.8皮秒。石墨烯中杂质超碰撞与带间/带内散射的竞争关系，可为石墨烯光子器件应用设计提供新的见解。
关键词： 超快动力学、冷却机制、电子-声子-杂质超碰撞、太赫兹电导率、石墨烯
更新于2025-09-16 10:30:52
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[2019年欧洲激光与电光会议暨欧洲量子电子学会议（CLEO/Europe-EQEC）- 德国慕尼黑（2019年6月23日-27日）] 2019年欧洲激光与电光会议暨欧洲量子电子学会议（CLEO/Europe-EQEC）- 低温下量子点掺杂纳米复合材料的超快动力学研究：基于位点选择性光谱法的研究
摘要： 基于半导体量子点的纳米复合材料动力学与发光特性研究是现代物理学和材料科学的重要前沿方向。半导体量子点因其结构、尺寸及与局部环境相互作用的微观特性，展现出一系列特殊的光物理与光谱性质。当前研究重点聚焦于新型发光标记物[1]及功能化量子点材料（如液晶[2]）适用基质的探索。本文通过两种位点选择性光谱技术，揭示了掺杂半导体胶体纳米晶（量子点，QDs）的纳米复合材料中超快动力学新现象。 采用光子回波方法，在宽温区低温条件下研究了双层包覆CdSe/CdS/ZnS量子点薄膜的光学退相位过程。实验使用独特的非相干光子回波光谱仪（参见文献[3]），测得量子点系综中双脉冲非相干光子回波信号衰减曲线，在4.5K至50K温区获得极短弛豫时间（约数百飞秒）[4]。该结果与同温区杂质有机染料分子系综（弛豫时间约纳秒量级）形成显著差异。这种超快光学退相位可能源于：(1)量子点自身的结构非均匀性；(2)发光核内部动力学特性（如量子点闪烁效应）；(3)量子点壳层表面态。此外，尺寸离散度与固体基质中强非均匀局域?。ň钟虺⌒вΓ┮不岬贾铝孔拥阆底劭焖俪谠?。 为区分量子点-基质相互作用与量子点内部过程对光学退相位的贡献，我们测量了纳米复合材料发光光谱的温度依赖性。总体而言，随着温度降低，发光光谱中激子带峰值向紫外区移动，该现象可通过电子-声子（激子-声子）相互作用解释。采用改进Varshni方程[5]可描述激子发光光谱的温度偏移，并通过考虑电子-声子相互作用的模型定量拟合了量子点激子发光光谱的温度依赖性，同时确定了黄-里斯因子及纳米晶中声子平均能量值。实验未观测到激子峰宽度的显著温度变化，这既与所用实验技术的分辨率有关，也源于量子点尺寸分布导致的光谱强非均匀展宽。解析量子点发光光谱位置与宽度的温度行为时，需考虑杂质电子跃迁与固体基质中振动激发（如局域/准局域声子）的相互作用。 光子回波与发光光谱技术的联用，为研究量子点杂质系综与固体基质的超快相互作用过程及量子点本征动力学提供了强有力手段。
关键词： 超快动力学、发光、量子点、光子回波、纳米复合材料、位点选择性光谱学
更新于2025-09-11 14:15:04
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无毒性金属小尺寸InP基核/合金壳/壳量子点的超快动力学与超高灵敏单粒子间歇性：激发波长依赖性对PLQY变化的影响
摘要： 观察到无毒性小尺寸InP基核合金壳量子点的光致发光激发曲线（尤其在450纳米以下短波长范围）与吸收曲线存在显著偏差，这暗示了有趣的激子动力学行为。研究发现光致发光量子产率（PLQY）与激发波长相关。通过飞秒超快泵浦-探测技术监测漂白动力学表明：上升时间随泵浦激发波长减小而延长，从550纳米激发的100飞秒增至430纳米泵浦/激发的220飞秒。因此低波长激发时激子冷却耗时更长，导致激子更易被俘获。激子弛豫后在带边（~0.1（430纳米激发）至~0.2（550纳米激发））处观测到归一化漂白信号强度约两倍增强。相比低波长激发，近带边泵浦/激发时辐射复合概率更高，从而提升PLQY。热激子俘获动力学发生在约750飞秒时间尺度。超灵敏单粒子测量显示ON/OFF事件的幂律指数幅值相近且不受激发波长（405-568纳米）影响，最长可观测到100秒ON事件，使该InP基无毒量子点特别适用于单粒子追踪等应用。值得注意的是，ON事件截断时间从6秒延长至16秒，OFF事件截断时间从11秒缩短至5.5秒，导致405-568纳米激发范围内激子解俘获速率/俘获速率从0.5增至近3。因此随着俘获抑制和解俘获增强，PLQY得以提升。相较于InP基CAS量子点，CdSe基CAS量子点在高于带边激发能量时PLQY相对下降幅度更为显著。
关键词： 超快动力学、光致发光量子产率、激发波长依赖性、磷化铟基量子点、单粒子间歇性
更新于2025-09-11 14:15:04
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超越分子电影：光诱导相变过程中的能带与化学键动力学
摘要： 超快非平衡动力学为研究支配宏观行为的微观相互作用提供了一条途径。特别是固体中的光诱导相变（PIPTs）为探究力以及沿反应坐标的原子运动如何源自非平衡激发的电子态提供了测试案例。利用飞秒光电子发射技术，我们获取了模型系统——硅（111）表面上的铟纳米线在超快PIPT过程中瞬态电子结构的信息。我们揭示了一个详细的反应路径，从而能够与从头算模拟预测的动力学进行直接比较。这进一步揭示了局域化光空穴在塑造势能景观中所起的关键作用，并使得能够对PIPTs进行动量和实空间的联合描述，包括化学键的超快形成。
关键词： 硅表面、光诱导相变、化学键、电子结构、铟纳米线、飞秒光发射、超快动力学
更新于2025-09-10 09:29:36