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深红光和近红外发光铱(III)配合物的聚集诱导磷光增强及其在可溶液加工OLED中的应用
摘要： 为克服低带隙磷光发射体面临的反向三重态-三重态湮灭和振动失活问题，研究者通过在苯并[b]噻吩-2-基喹啉环金属配体的N-配位喹啉部分适当引入苯基(Ir2)、乙酯基(Ir3)和三氟甲基(Ir4)等吸电子取代基，并搭配辅助性吡啶甲酸盐配体，设计出具有聚集诱导磷光增强(AIPE)活性的深红光及近红外发光铱(III)配合物。通过对比未取代的Ir1配合物，结合密度泛函理论和单晶X射线衍射分析，深入研究了Ir2与Ir4中AIPE效应的起源机制及其相关激发态特性。最重要的是，采用混合溶液加工法将具有AIPE活性的Ir2用于高效深红光及近红外磷光有机发光二极管(PhOLEDs)的开发，在高掺杂比例下其AIPE效应使器件外量子效率(EQE)最高达到7.29%。
关键词： 近红外发射铱(III)配合物、深红色、可溶液加工的有机发光二极管、聚集诱导磷光增强
更新于2025-09-19 17:13:59
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基于取代双水杨醛苯基-1,2-二氨基有机配体的新型锌(II)配合物：合成、光致发光及其在指纹显现与染料敏化太阳能电池中的应用
摘要： 通过水杨醛、取代苯基-1,2-二胺与醋酸锌反应，合成了双水杨醛缩苯基-1,2-二氨基有机配体衍生物的新型偶氮甲烯-Zn(II)配合物。采用FTIR、1H NMR和EDS对合成配合物进行了表征，研究了其光物理和电化学性质，并证实了其在染料敏化太阳能电池(DSSCs)和法医指纹显现中的应用可行性。光致发光研究表明，溶液状态下配合物的发射峰出现在372-406 nm范围并发出蓝光。潜指纹检测实验表明，该粉末化合物具有良好附着性且能清晰显现指纹脊线细节而无背景污染?；谡庑┙峁?，确定这些Zn(II)配合物可作为适用于平板显示器的非掺杂型蓝光发射材料，并能用于各类光滑表面上的指纹检测。
关键词： 潜在指纹、染料敏化太阳能电池、光致发光、席夫碱、循环伏安法、锌(II)、配合物
更新于2025-09-19 17:13:59
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具有Ir-S-C-S结构的四元红色铱(III)配合物用于高效有机发光二极管
摘要： 制备了三种含硫原子配体（二苯基二硫代氨基甲酸酯(dpdtc)、二对甲苯基二硫代氨基甲酸酯(medtc)和双(4-(三氟甲基)苯基)二硫代氨基甲酸酯(cf3dtc)）用于合成三种红色铱(III)配合物。由于硫与铱原子间强配位能力，在室温下5分钟内以高产率快速合成了(tfmpqz)2Ir(dpdtc)、(tfmpqz)2Ir(medtc)和(tfmpqz)2Ir(cf3dtc)配合物，其中4-(4-(三氟甲基)苯基)喹唑啉(tfmpqz)作为主配体。这三种铱(III)配合物在617-629 nm范围内呈现显著磷光发射，量子产率高达83%。以这些配合物为掺杂剂，采用ITO/HATCN(5 nm)/TAPC(30 nm)/Ir(III)配合物:TCTA(12 wt%, 10 nm)/Ir(III)配合物:26DCzppy(12 wt%, 10 nm)/TmPyPB(30 nm)/LiF(1 nm)/Al(100 nm)双发光层结构的有机发光器件(OLEDs)表现出优异性能。特别是采用(tfmpqz)2Ir(cf3dtc)配合物的器件展现出最佳性能，最大亮度达30,740 cd m-2，最大外量子效率为26.10%。
关键词： 磷光量子产率、硫原子、铱(III)配合物、外量子效率、有机发光二极管
更新于2025-09-19 17:13:59
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基于双三齿铱(III)配合物的高效黄色有机发光二极管，该配合物具有两个C∧N∧N配位配体
摘要： 合成了四种含两种不同C∧N∧N配位配体的双三齿铱(III)配合物并进行了表征。所有配合物均呈现黄/橙色发光（发射峰位于580–604 nm），具有短寿命（1.4–1.6 μs）和中等光致发光量子产率（PLQYs为31%–53%）。这些配合物表现出良好的热稳定性（分解温度Td超过310 ℃）。间位取代的CF3基团提高了铱配合物的发光效率和热稳定性，其中配合物2展现出最高的PLQYs（0.53）和Td（348 ℃）。基于配合物2的OLED器件性能优异：在2%掺杂浓度下，器件最大电流效率达36.4 cd A?1，功率效率为29.1 lm W?1，外量子效率(EQE)为14.4%。结果表明这些配合物在高效率OLED应用中具有潜力。
关键词： C∧N∧N配位配体、有机发光二极管、环金属化、双三齿铱(III)配合物
更新于2025-09-16 10:30:52
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阴离子环金属化铂(II)配合物的阳离子调控发光行为
摘要： 从抗衡阳离子的角度探讨了阴离子型环金属化铂(II)配合物的特征发光性质。迄今为止，由于环金属配体能提供稳定而强的配位场，多种环金属化铂(II)配合物已被开发为有前景的发光材料。除环金属化铂(II)配合物的分子设计外，对于具有平面四方构型的铂(II)配合物而言，控制分子间相互作用尤为重要。在此背景下，我们通过将这类配合物分为三类来重点研究抗衡阳离子对阴离子型环金属化铂(II)配合物的影响：(i)含大位阻有机阳离子的体系——能形成孤立铂(II)配合物；(ii)含非惰性阳离子的体系——通过配位键或电荷转移与阴离子铂(II)配合物相互作用；(iii)含可调适阳离子的体系——通过抵消形成Pt···Pt相互作用的堆叠结构铂(II)配合物阴离子间的静电排斥来促进配合物组装。针对第三类体系，还讨论了采用不对称阳离子形成离子液体的特性。
关键词： 发光、变色行为、阳离子调控的阴离子配合物、分子间相互作用、环金属化铂(II)配合物
更新于2025-09-16 10:30:52
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一种用于生长垂直排列的3D-TiO2纳米棒阵列的溶胶-凝胶方法，作为高效光阳极应用于高性能染料敏化太阳能电池
摘要： 本研究提出了一种简便、低成本且可扩展的溶胶-凝胶法，在FTO基底上涂覆超薄TiO2层作为种子层，用于在FTO上生长三维TiO2纳米棒(3D-TiO2-NR)阵列。随后通过包括纳米棒生长和化学蚀刻处理的两步水热工艺制备FTO/3D-TiO2-NR光阳极。采用小角X射线散射技术测量FTO/TiO2-sg样品中沉积TiO2的厚度，测得为21.3 nm。利用场发射扫描电镜(FE-SEM)和透射电镜(TEM)对3D-TiO2-NR进行形貌表征，结果显示形成了紧密附着的两层纳米结构垂直排列3D-TiO2-NR薄膜，具有立方基底和纳米棒头部结构。最终组装了采用碘基和钴(II/III)三(2,2'-联吡啶)配合物基电解质、分别搭载3D-TiO2-NR与TiO2-NP两种光阳极的染料敏化太阳能电池(DSSCs)，并研究其光伏特性。对于[Co(bpy)3]2+/3+穿梭体DSSC，基于3D-TiO2-NR的光阳极电池获得约3.5%的功率转换效率(η)，短路电流密度(Jsc)为9.36 mA cm?2，而基于TiO2-NP的光阳极电池η约为1.4%。结果表明，在采用大体积电子穿梭体的DSSCs中使用3D-TiO2-NR光阳极能显著提升光伏性能。电化学阻抗谱研究也显示纳米棒基光阳极构建的DSSCs具有更低的电荷转移电阻。
关键词： 粘附、电子穿梭、二氧化钛纳米棒阵列、染料敏化太阳能电池、三(2,2'-联吡啶)合钴(II/III)配合物、溶胶-凝胶
更新于2025-09-12 10:27:22
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基于铱配合物的有机三重态光伏器件中电压损失的研究
摘要： 基于单重态材料的有机光伏器件（OPVs）中的电压损失已被深入研究，而关于三重态材料基OPVs（T-OPVs）的研究报道却寥寥无几。为探究T-OPVs的电压损失，本研究合成了两种以扩展π共轭苯并[g]酞嗪配体为基础的同配型铱(III)配合物Ir(Ftbpa)3和Ir(FOtbpa)3作为唯一电子给体。通过将这两种给体与电子受体苯基-C71-丁酸甲酯（PC71BM）混合制备T-OPVs。在Ir(FOtbpa)3中插入氧桥作为柔性惰性d-间隔基后，其最低未占分子轨道（LUMO）和最高已占分子轨道（HOMO）能级较Ir(Ftbpa)3均略有升高，导致基于Ir(FOtbpa)3器件的电荷转移（CT）态能量（ECT）更低。然而，基于Ir(FOtbpa)3器件的开路电压（Voc）却达到0.88 V，高于Ir(Ftbpa)3器件（0.80 V）。为阐明该现象，研究对比了两种混合薄膜的形貌特征，排除了形貌因素的影响。进一步通过定量分析两种器件的辐射与非辐射复合过程发现，Ir(FOtbpa)3器件更高的Voc可归因于其辐射与非辐射复合损失的降低。
关键词： 电荷转移态能量、有机光伏器件、基于三线态材料的有机光伏电池、辐射与非辐射复合、铱(III)配合物、电压损失
更新于2025-09-12 10:27:22
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均配位苯基酞嗪铱(III)配合物的一锅法合成及其在高效有机发光二极管中的应用
摘要： 通过简便的一锅法合成了一系列含1-苯基酞嗪骨架的同配位型环金属化铱(III)配合物，并利用X射线单晶衍射进行了表征。所有配合物均在583-623 nm范围内呈现橙红色发射峰，具有1.3-2.6 μs的短寿命和41%-82%的高光致发光量子产率。这些配合物展现出优异的热稳定性，分解温度(Td)高达275-394 °C。通过密度泛函理论研究了这些铱(III)配合物的电子态和轨道分布。将其作为发光材料应用于有机发光二极管(OLEDs)中，基于配合物2的器件实现了35.1 cd A?1的峰值电流效率和21.2%的外量子效率(EQE)。基于配合物3的器件色坐标完全符合美国国家电视系统委员会(NTSC)标准红色。结果表明，同配位型苯基酞嗪铱(III)配合物在OLEDs中作为高效发光材料具有应用潜力。
关键词： 一锅反应、有机发光二极管、苯基邻二氮杂菲、均配型环金属化铱(III)配合物
更新于2025-09-12 10:27:22
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铜氧化还原穿梭配体结构对染料敏化太阳能电池光伏性能的影响
摘要： 近年来，铜(I/II)配合物作为染料敏化太阳能电池（DSSCs）的新型氧化还原介质崭露头角，其氧化还原电位较碘基和钴基介质更为正。特别是含1,10-菲啰啉或2,2'-联吡啶配体的铜(I/II)配合物，凭借较高正电位实现了6-11%的中高光电转换效率及超过1.0 V的开路电压（VOC）。虽然已开发出含2,9位取代基的1,10-菲啰啉配体铜(I/II)配合物，但由于1,10-菲啰啉衍生物合成途径有限，其配体结构对DSSCs光伏性能的影响尚未充分阐明。本研究设计合成了系列2,9位不同取代基的1,10-菲啰啉铜(I/II)配合物：双(2-正丁基-1,10-菲啰啉)铜(I/II)（[Cu(bp)2]1+/2+）、双(2-乙基-9-甲基-1,10-菲啰啉)铜(I/II)（[Cu(emp)2]1+/2+）、双(2,9-二乙基-1,10-菲啰啉)铜(I/II)（[Cu(dep)2]1+/2+）和双(2,9-二苯基-1,10-菲啰啉)铜(I/II)（[Cu(dpp)2]1+/2+）。与双(2,9-二甲基-1,10-菲啰啉)铜(I/II)（[Cu(dmp)2]1+/2+）相比，[Cu(emp)2]1+/2+和[Cu(dep)2]1+/2+具有更正的电位，这源于乙基而非甲基更大的空间位阻；而[Cu(bp)2]1+/2+因2-单取代1,10-菲啰啉配体位阻较小，其电位显著负移。[Cu(bp)2]1+/2+电池效率（5.90%）与[Cu(dmp)2]1+/2+电池（6.29%）几乎相当。相比之下，[Cu(emp)2]1+/2+（3.25%）、[Cu(dep)2]1+/2+（2.56%）和[Cu(dpp)2]1+/2+（2.21%）电池效率较低，这种差异可通过电子收集效率解释。鉴于[Cu(bp)2]1+/2+与[Cu(dmp)2]1+/2+电池光伏特性相近，当开发出具有更小带隙（即更好光捕获能力）的染料时，采用2-单取代1,10-菲啰啉配体铜(I/II)配合物作为氧化还原介质，可在保持较高VOC的同时提升短路电流密度。
关键词： 铜(I/II)配合物、配体结构、氧化还原穿梭体、光伏性能、染料敏化太阳能电池
更新于2025-09-12 10:27:22
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具有超高溶解度的非对称取代双齿膦配体与PPh3配体铜(I)卤化物配合物的高效TADF-OLEDs
摘要： 含刚性二膦配体的高效铜(I)卤化物配合物已引起广泛关注。然而迄今为止，刚性双齿膦配体鲜有报道且仅限于结构对称的二膦配体。本研究合成了一系列含非对称取代双齿膦与PPh3配体的四配位单核铜(I)卤化物[CuX(dpts)(PPh3)]（dpts=2-三甲基硅基-3,4-双(二苯基膦)噻吩，X=I(1)、Br(2)、Cl(3)）及对比配合物[CuX(dppt)(PPh3)]（dppt=3,4-双(二苯基膦)噻吩，X=I(4)、Br(5)、Cl(6)），并考察其分子结构与光物理性质。二膦配体中引入三甲基硅基不仅显著提升配合物溶解性与量子效率，还能精细调控发射颜色。这些配合物在室温粉末状态下呈现蓝绿色至黄绿色强发射（峰值波长485-535 nm，微秒级寿命τ=4.8-48.9 μs，Φ=0.03-0.52），其发光主要源于MLCT（金属到配体电荷转移）、XLCT（卤素到配体电荷转移）及配体内跃迁。溶液加工的非掺杂与掺杂器件中，配合物2呈现CIE(x,y)=(0.43,0.51)的黄绿色发射，非掺杂器件最高外量子效率达7.74%，最大亮度234 cd/m2。这些突破性成果为开发兼具超高溶解性与丰富铜发光体的溶液加工型高效TADF OLED器件开辟了新途径。
关键词： 双齿膦配体、碘化亚铜(Ⅰ)配合物、单核结构、超可溶性、热活化延迟荧光
更新于2025-09-12 10:27:22