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低负载激光沉积Ru/C的纳米多孔水氧化电极具有增强的腐蚀稳定性
摘要： 对于水氧化生成氧气的反应，已知覆盖氧化物的钌金属是最有效的催化剂，但其稳定性有限。本文提出一种策略，将钌/碳（Ru/C）复合材料负载于新型纳米多孔电极表面，在降低贵金属用量的同时提高稳定性。通过一步激光诱导沉积法，从Ru3(CO)12溶液中在阳极氧化铝模板的孔壁表面制备Ru/C涂层。扫描电子显微镜证实孔内壁存在连续的Ru/C层。X射线衍射结合拉曼光谱和X射线光电子能谱分析表明，该非晶材料由嵌入碳基体中的金属钌构成。与平面样品相比，这些多孔电极在pH 4条件下进行水氧化时展现出更优的稳定性。其电催化性能与几何参数相关，当孔道长度为13微米时达到最佳性能：在过电位η=0.20 V下实现2.6 mA cm?2（即49 A g?1）的电流密度。
关键词： 钌催化剂、纳米结构、水分解、电化学、贵金属
更新于2025-09-23 15:22:29
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解析分子间电子转移的轨道路径
摘要： 自陶布推断出不同金属配合物间存在轨道介导的电子转移机制以来，已过去六十多年。这种轨道路径的概念在共价键连接的供体-受体对中已得到充分研究，但对于缺乏中间桥接基团的表观外球体系，尚未有确凿证据证明类似路径的存在。在本研究中，我们通过原子级实验解析了通过明确分子间键实现电子转移所需的轨道相互作用。该发现利用一系列表面固定的钌催化剂实现，这些催化剂带有不同末端取代基，可与溶液中的氧化还原活性物种发生反应。这种设计使我们发现：只有当分子间硫族元素?碘相互作用使供体与受体轨道直接接触时，才能介导电子转移。这是迄今为止对电子转移分子间轨道路径最直接的观测证据。
关键词： 电子转移动力学、马库斯方程、钌催化剂、分子间相互作用、轨道介导的电子转移
更新于2025-09-23 15:21:21