研究目的
利用表面固定的钌催化剂，通过明确的分子间键研究分子间电子转移的轨道路径。
研究成果
该研究明确证实，分子间硫族元素?碘相互作用可通过使给体与受体轨道直接接触来介导电子转移，这是迄今为止对分子间轨道电子转移路径最直接的观测。这一发现为下一代氧化还原催化剂的设计提供了重要启示。
研究不足
该研究的局限性在于预电子转移相遇复合物的瞬态特性，这一过程既无法通过实验观测，也难以通过计算建模进行表征。此外，依赖计算方法估算某些参数也会引入潜在的不确定性。
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解析分子间电子转移的轨道路径
DOI：10.1038/s41467-018-07263-1
期刊：Nature Communications
出版年份：2018
更新时间：2025-09-23 15:21:21
摘要：
自陶布推断出不同金属配合物间存在轨道介导的电子转移机制以来，已过去六十多年。这种轨道路径的概念在共价键连接的供体-受体对中已得到充分研究，但对于缺乏中间桥接基团的表观外球体系，尚未有确凿证据证明类似路径的存在。在本研究中，我们通过原子级实验解析了通过明确分子间键实现电子转移所需的轨道相互作用。该发现利用一系列表面固定的钌催化剂实现，这些催化剂带有不同末端取代基，可与溶液中的氧化还原活性物种发生反应。这种设计使我们发现：只有当分子间硫族元素?碘相互作用使供体与受体轨道直接接触时，才能介导电子转移。这是迄今为止对电子转移分子间轨道路径最直接的观测证据。
作者：
Cameron W. Kellett，Wesley B. Swords，Michael D. Turlington，Gerald J. Meyer，Curtis P. Berlinguette
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