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在铕(III)离子存在下自组装的多面体低聚倍半硅氧烷基纳米结构的可调谐发光:可逆的反式-顺式异构化
摘要: 成功合成了具有可切换、可逆"蓝-红-绿"发射特性的杂化纳米结构。多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)作为定向纳米笼,可有效络合基于三联吡啶的有机配体,从而促进铕(III)阳离子的配位。通过紫外-可见光谱和荧光光谱对复合物进行表征,并利用1H核磁共振技术确认其化学计量比。八官能化纳米笼在镧系阳离子存在下能形成新型自组装三维结构,在固态时尤其展现出高强度的红色发射特性。通过连接无机核心与有机部分的烯基双键的顺反异构化作用,可调控发射性能。对于O-POSS纳米笼,该异构化过程在铕(III)阳离子存在时仍可监测,并伴随明显的颜色变化:金属阳离子释放导致颜色从蓝色(反式-O-POSS)转变为红色(Eu@反式-O-POSS),最终呈现绿色(顺式-O-POSS)。这种特性结合干粉的易分散性及少量溶剂即可成膜的优势,使该发光固体材料在材料科学领域具有重要应用前景。
关键词: 铕、发光、倍半硅氧烷、异构化、自组装
更新于2025-11-14 15:32:45
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通过尺寸筛选与电化学发光相结合提取高质量量子点光催化剂
摘要: 量子点(QDs)是太阳能制氢领域最具前景的光催化体系之一。尽管已有大量研究致力于量子点光催化剂的设计,但其进一步发展受限于不同活性高低质量量子点的混杂问题。本研究以多元合金Ag-In-Zn-S(AIZS)量子点为例,提出一种结合梯度离心与电化学发光(ECL)技术的高效光催化剂筛选方法。通过可控引入不良溶剂,梯度离心将粗提量子点分离为五个组分,并利用ECL测试获取表面状态信息进行筛选。结合尺寸选择性离心与ECL筛选,我们成功获得高活性组分(AIZS-#4),其产氢速率达1.68 mmol·g?1 h?1,较初始AIZS量子点提升6倍。该方法为获取高质量量子点光催化剂提供了新途径,突破了单纯追求完美合成条件的局限。
关键词: 尺寸选择、电化学发光、量子点、光催化、I-III-VI族化合物
更新于2025-11-14 15:32:45
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荧光法结合化学计量学同步监测富含类胡萝卜素的杜氏盐藻生产过程中的细胞浓度、细胞活力及培养基硝酸盐含量
摘要: 二维(2D)荧光光谱被研究作为监测高类胡萝卜素浓度杜氏盐藻培养、采收及废水处理的工具,旨在优化生产工艺并降低成本。通过化学计量学分析(即主成分分析PCA和偏最小二乘法PLS),基于直接从藻悬液中获取的荧光激发-发射矩阵(EEMs),建立了估算细胞浓度、细胞活性及培养基中硝酸盐浓度的模型。培养与采收阶段的细胞浓度可通过单一模型预测(解释92.0%方差,训练集与验证集的R2分别为0.92和0.97);超滤采收阶段的细胞活性建模解释79%方差(训练集R2=0.79,验证集R2=0.73);培养与渗透液处理阶段的硝酸盐浓度通过单一模型成功预测(解释81.8%方差,训练集与验证集的R2分别为0.82和0.80)。本研究表明,二维荧光光谱与化学计量学的结合在微藻生产过程监测中具有显著应用潜力。
关键词: 膜收获、监测、杜氏盐藻、类胡萝卜素生成、荧光激发-发射矩阵
更新于2025-11-14 15:32:45
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室温合成稳定的单层二氧化硅包覆CsPbBr3量子点与Ag-In-Zn-S可调谐红光发射结合实现高显色指数白光发光二极管
摘要: 基于全无机卤化物(CsPbX3,X=Cl、Br和I)钙钛矿量子点(QDs)的白光发光二极管(WLEDs)因其高亮度而备受关注。然而,其较差的稳定性以及共同使用时发生的阴离子交换反应仍是阻碍其应用的主要挑战。本文提出一种在室温空气条件下一步原位合成SiO2包覆CsPbBr3 QDs(CsPbBr3@SiO2)的方法,整个过程仅需20秒。所制备的CsPbBr3@SiO2 QDs样品在热环境和极性溶剂中表现出增强的稳定性,同时保持高达75%的光致发光量子产率(PLQY)。通过将CsPbBr3@SiO2与红色Ag-In-Zn-S QDs结合在InGaN蓝光芯片上构建WLEDs,实现了91的高显色指数(CRI)、3689 K的相关色温(CCT)以及40.6 lm W?1的功率效率。
关键词: 白光发光二极管、银铟锌硫量子点、稳定性、溴化铯铅量子点
更新于2025-11-14 15:32:45
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液相激光烧蚀法制备的Al-Al?O?@C核壳纳米颗粒中的深紫外等离激元共振
摘要: 我们开发了一种便捷、简易、低成本且"绿色"的纳米颗粒(NPs)合成方法,通过液相激光烧蚀铝靶材制备具有深紫外局域表面等离子体共振(LSPR)特性的纳米材料。这些纳米颗粒具有Al-Al2O3@C核壳结构,随着激光辐射时间延长,其LSPR峰位在240-250nm范围内移动。实验表征与理论模拟均表明,该LSPR峰与Al2O3的存在密切相关。碳壳层能有效抑制铝纳米颗粒氧化并增强稳定性,这对实现深紫外LSPR特性至关重要。此外,我们证实了Al-Al2O3@C纳米颗粒能增强CsPbBr3-xClx的蓝光荧光强度——这是由于LSPR产生的增强局域电磁场对CsPbBr3-xClx产生了更强的激发作用。
关键词: 等离子体增强、等离子体学、局域表面等离子体共振、铝纳米粒子、深紫外光
更新于2025-11-14 15:32:45
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氧化物和氧氟磷酸盐玻璃中引人入胜的能量传递机制
摘要: 采用传统熔融淬冷法制备了化学组成为(66-x)P2O5-17Li2O-17Gd2O3-xEu2O3和(66-x)P2O5-17Li2O-17GdF3-xEu2O3(x=0.05、0.1、0.5、1.0和2.0)的磷酸盐玻璃。系统研究了所制玻璃样品的物理与发光性能。随着Eu2O3浓度增加,密度和折射率均升高。在氧化物玻璃和氧氟化物玻璃样品中均观察到对应Eu3+离子(5D0→7F2)跃迁的612nm特征强红光发射。运用Judd-Ofelt(J-O)理论评估了这些玻璃的振子强度、J-O强度参数、辐射跃迁概率、受激发射截面及分支比等特性。其J-O强度参数呈现Ω4>Ω2>Ω6的变化趋势。氧氟化物玻璃较氧化物玻璃具有更长的衰减时间。综合各项性能表明,该系列玻璃样品可作为固态照明应用中良好的红色发光源候选材料。
关键词: 贾德 - 奥弗莱特(J - O)理论、磷酸盐玻璃、光致发光
更新于2025-11-14 15:32:45
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基于色酮的配体合成与表征及其对Zn<sup>2+</sup>的荧光性质
摘要: 锌(Zn)是地壳环境中常见的元素,可能源自自然环境或人类活动。锌被确认为一种有害金属,会对人体健康和地球环境造成危害。因此,开发一种无需繁琐操作的简易方法来检测锌金属离子至关重要。通过2-氨基-3-甲?;ˋFC)与4-甲基苯磺酰肼(MSH)的回流反应合成了AFCMSH配体。采用密度泛函理论(DFT/B3LYP)方法和6-311G(d,p)基组优化了该配体在基态的分子结构。利用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、气相色谱质谱联用(GC-MS)、核磁共振波谱(NMR)和紫外-可见光谱(UV-VIS)等技术对配体进行了表征。同时使用荧光分光光度计记录了配体在金属阳离子存在下的荧光特性。除Zn2?外,该配体在其他金属离子存在下几乎不显示荧光特性(紫外灯下观察)。值得注意的是,当加入等量Zn2?时,配体在375nm激发波长下于501nm发射波长处呈现显著的黄色绿色荧光响应,且具有强荧光强度。
更新于2025-11-14 15:32:45
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利用偏振激发发射矩阵(pEEM)光谱和PARAFAC研究免疫球蛋白G的本征态荧光发射
摘要: 利用各向异性分辨多维发射光谱技术(ARMES)可提升蛋白质结构分析中的内源荧光光谱(IFS)测量效果。该技术通过结合各向异性测量与化学计量学分析,旨在解决色氨酸(Trp)与酪氨酸(Tyr)的谱重叠问题并解析发光组分。本研究首次采用偏振激发-发射矩阵(pEEM)测量与平行因子(PARAFAC)分析法,对天然状态兔免疫球蛋白G(rIgG)的内源荧光特性进行研究。由于存在福斯特共振能量转移(FRET),蛋白质IFS属于非三线性系统,内滤效应和瑞利/拉曼散射也会导致非三线性(二者可通过数据预处理校正),但IFS中的FRET效应无法消除,因此我们重点评估了不同预处理方法对PARAFAC分析IFS数据的影响。需特别注意数据预处理与插值操作——它们会影响PARAFAC建模及最终获得的各向异性值,其根源在于瑞利散射残余散粒噪声与发射光谱蓝边的重叠。在15-35℃温度范围内采集解冻rIgG溶液的pEEM光谱,预期该温区能引发足够发射变化以实现组分解析而不造成显著结构改变。但实际仅观察到热运动诱导猝灭导致的整体强度变化,该现象通过PARAFAC得分得到验证。PARAFAC从归一化pEEM数据中解析出占主导地位的单一组分(>99%)(包含偏振与非偏振发射数据),主要反映Tyr向Trp的异质FRET过程;另存在极微弱组分(<1%)可能源自直接激发的Trp发射。归一化pEEM数据的PARAFAC得分显示极小变化,进一步证实结构改变可忽略。本研究为应用PARAFAC分析IgG类蛋白质IFS(包括变性、聚集等重要过程)奠定了基础。
关键词: 多维、荧光、平行因子分析、各向异性、蛋白质、光谱学、免疫球蛋白G
更新于2025-11-14 15:32:45
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通过脂质体纳米载体共递送细胞毒素和光敏剂:一种光触发胞质释放的新策略
摘要: 内体滞留是许多纳米级生物治疗药物向胞质或核内靶点递送的关键障碍。光化学内化(PCI)是一种基于光的新技术,可通过触发多种生物活性物质从内体逃逸至胞质来提高其临床前和临床疗效。传统PCI通常需要将生物活性物质与单独给药的光敏剂在内溶酶体中共定位。本研究证明,这两种成分可通过新型多功能脂质体纳米载体实现共递送,从而显著提升所包载药物的生物活性。作为概念验证,我们展示当30kDa蛋白毒素蓖麻毒蛋白通过细胞穿透肽(CPP)修饰的脂质体递送时(该CPP额外偶联了靶向内溶酶体膜的光敏剂),其在MC28纤维肉瘤细胞中的细胞毒性显著增强。这一创新为多种生物治疗药物的高效PCI递送开辟了道路——既整合了经临床验证的脂质体递送平台,又采用生物正交连接化学技术来偶联目标光敏剂和肽段。
关键词: 光敏剂、共递送、细胞穿透肽、光化学内化、相思子毒素、脂质体纳米载体、内体逃逸
更新于2025-11-14 15:32:45
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双萘酚的竞争性光化学反应及其光诱导抗增殖活性
摘要: 通过甲醇中的制备性光照射、荧光光谱及激光闪光光解(LFP)研究了系列双萘酚4a-4e与双蒽酚5a和5e的光物理性质及光化学反应活性。经由光脱水发生的甲醇解(双萘酚ΦR=0.04-0.05)与对称性破缺电荷分离(SB-CS)存在竞争。SB-CS产生的自由基离子在4a和4e中通过LFP检测到。光脱水生成的醌甲基化物(QMs)也经LFP检测(λmax=350 nm,τ≈1-2 ms)。在水溶剂中,激发态质子转移(ESPT)与上述过程竞争生成萘酚盐,但该过程效率低下,仅在pH>7的缓冲水溶液中可观测。由于双萘酚脱水产生QMs,通过MTT实验评估了其对三种人癌细胞系(NCI-H1299肺癌、MCF-7乳腺腺癌、SUM159多形性乳腺导管癌)的潜在抗增殖活性。细胞经4或5处理(有无350 nm光照)。光照使活性增强达10倍,可能与QM形成有关。但这些QM不交联DNA?;钚院芸赡茉从诙韵赴实鞍椎耐榛饔?,4a对牛血清白蛋白和人血清白蛋白的光诱导烷基化证实了这一点。
关键词: 醌甲基化物、双蒽酚、激发态质子转移、蛋白质烷基化、双萘酚、抗增殖活性、光脱水、对称性破缺电荷分离
更新于2025-11-14 15:32:45