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用于增强钙钛矿晶间相互作用以提高钙钛矿太阳能电池功率转换效率和稳定性的树枝状PAMAM聚合物
摘要: 钙钛矿晶界/钙钛矿界面改性对钙钛矿太阳能电池(PSCs)的功率转换效率(PCE)和稳定性起着关键作用。本研究采用聚酰胺-胺(PAMAM)树枝状大分子作为树枝状结晶框架来模板化钙钛矿结晶过程。在环境条件下,树枝状PAMAM通过交联钙钛矿晶粒显著增强了钙钛矿晶界间的相互作用。由此通过消除晶粒/晶粒团聚体边界抑制针孔,钙钛矿形貌得到显著改善,形成致密、均匀且无针孔的钙钛矿薄膜。最终,强化的界面相互作用使未封装PSCs的PCE值在环境条件下大幅提升约42.6%。此外,未封装的PAMAM改性器件在400小时内可保持初始PCE值的73%,而对照器件在50小时内衰减至初始PCE值的5%。这些结果表明树枝状聚合物可能显著提升PSCs的PCE值和稳定性。本研究为有效调控钙钛矿晶界间相互作用提供了新的分子设计指导。
关键词: 晶界、界面相互作用、晶间界面、树枝状大分子、钙钛矿太阳能电池
更新于2025-11-14 15:27:09
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铬离子/聚乙二醇200诱导法制备椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料用于蓝宝石衬底化学机械抛光
摘要: 磨料对蓝宝石衬底的化学机械抛光至关重要,为蓝宝石的平坦化提供了最关键的支持。本研究提出一种制备椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料的方法,以提高材料去除率并改善表面粗糙度,将其应用于蓝宝石衬底的化学机械抛光。通过铬离子/PEG200诱导法制备了椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料。本文探讨了椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料的合成过程:作为诱导剂的铬化合物通过化学键与两个SiO?颗粒结合,同时椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料通过氢键被PEG200包覆。X射线光电子能谱和飞行时间二次离子质谱结果表明发生了固态化学反应。接触角测试表明含椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料的抛光液具有良好的润湿性。由于椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料与蓝宝石衬底之间产生了优异的化学效应与机械效应协同作用,该磨料展现出卓越的化学机械抛光性能——具有更高的材料去除率和更低的表面粗糙度。研究建立了材料去除模型以描述椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料的抛光行为。
关键词: 抛光机制,蓝宝石衬底,椭球棒状二氧化硅纳米复合磨料,化学机械抛光
更新于2025-11-14 15:27:09
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电催化水氧化过程中金属硫属化合物结构演变的直接观测
摘要: 作为最杰出的析氧反应(OER)电催化剂之一,金属硫族化合物因其高OER活性在过去几十年间被广泛报道。研究表明,金属硫族化合物在OER后会发生电化学转化为氧化物/氢氧化物的过程。然而,这类不稳定结构的转变机制、以及这些电催化剂在OER过程中的真实活性位点和催化活性尚未明确,这迫切需要对电催化水氧化过程——尤其是纳米乃至埃米尺度——进行直接观测。本研究采用先进的Cs校正透射电子显微镜(TEM),原位捕捉到非晶态电催化剂CoSx在OER中逐步氧化演变为结晶态CoOOH的过程:在OER测试期间,CoSx通过Co(OH)2中间体发生不可逆转化并伴随形貌变化,在催化剂表面形成结晶态CoOOH,证实其为真实活性物种。此外,该转变过程还通过多次X射线光电子能谱(XPS)、原位傅里叶变换红外光谱(FTIR)及其他非原位技术得到验证?;诖朔⑾?,我们通过CoOOH的完整结构转变,研发出一种高效电催化剂——包覆CoSx的氮掺杂石墨烯泡沫(NGF)。我们认为,这种对OER测试中结构演变的原位深度观测,能为理解OER催化剂机理提供关键见解,从而推动低成本高效水分解电催化剂的合理设计。
关键词: 结构演化、X射线光电子能谱、原位透射电子显微镜、水氧化、硫族化钴
更新于2025-11-14 15:27:09
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ZnF?改性(K,Na)NbO?基陶瓷的增强电学性能与温度稳定性
摘要: 为改善(K,Na)NbO3(KNN)基陶瓷的电学性能和温度稳定性,本研究设计了0.964K0.40Na0.60Nb0.96Sb0.04O3-0.03Bi0.5Na0.5ZrO3-0.006BiFeO3-xZnF2(KNNS-BNZ-BF-xZnF2,0.005≤x≤0.030)无铅陶瓷体系,重点探究了ZnF2含量对微观结构和电学行为的影响。通过化学改性调控,当x=0.015时获得优异综合性能:电学性能(d33≈478 pC/N,kp≈0.483,εr≈2759,tanδ≈0.035,Pr≈17.0 μC/cm2,EC≈7.02 kV/cm)、大单轴应变(40 kV/cm时~0.195%;75 kV/cm时~0.235%)及压电系数(20 kV/cm时~555 pm/V;40 kV/cm时~488 pm/V)。此外,该陶瓷在25-125°C范围内展现出优异的应变稳定性(波动小于19%),性能优于其他KNN基材料及部分软性铅基材料。本研究为开发具有优异温度稳定性和高压电性能的无铅压电材料提供了重要参考。
更新于2025-11-14 15:27:09
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构建双缺陷介导的Z型光催化剂以增强光催化产氢性能
摘要: 构建Z型体系是实现光催化产氢(PHE)的有效途径。本研究通过双缺陷策略制备了由富缺陷g-C3N4纳米片(DR-CNNS)与富缺陷TiO2(DR-TiO2)纳米颗粒组成的直接Z型体系。优化的双缺陷富集TiO2/CNNS复合材料展现出卓越的PHE速率(约651.79 μmol/h)和转换频率(约419.3 h?1),兼具高稳定性和可循环性,其性能超越了先前报道的所有单缺陷TiO2或g-C3N4基光催化剂体系。该方法还可拓展至合成其他双缺陷g-C3N4/氧化物(如ZnO、SnO2等)异质结构。光催化性能提升归因于:(1)丰富双缺陷可缩小带隙并提供更多PHE活性位点;(2)紧密界面促进光生电荷的界面迁移与利用;(3)Z型结构加速光生电子-空穴对分离从而提升产氢效率。本研究揭示了缺陷在Z型体系构建中的关键作用,并为双缺陷g-C3N4基体系在CO2还原、水净化等其他光催化领域的应用提供了可能。
关键词: 光催化产氢、双缺陷、氧化物/g-C3N4、异质结、直接Z型机制
更新于2025-11-14 15:27:09
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基于纤维素光子晶体/银纳米颗粒复合材料的柔性表面增强拉曼基底
摘要: 表面增强拉曼散射(SERS)能显著提升拉曼散射强度。SERS通常采用金、银、铜等粗糙纳米金属作为基底[1],已广泛应用于表面科学、分析科学等领域[2-4]。根据制备方法,SERS基底可分为三类:(1)固定金属纳米颗粒的固相基底[5,6];(2)纳米压印制备的金属纳米结构[7,8];(3)模板法制备的金属纳米结构[9-11]。传统SERS基底(如贵金属粗糙表面)因纳米结构随机分布导致可控性差且SERS效应不稳定。通过蚀刻和电子束沉积加工的纳米规则图案微结构则受限于仪器成本高、工艺复杂、难制备大面积及后续表面修饰等问题。 纳米球阵列模板制备的SERS基底具有良好的可控性与重现性。通过组装不同尺寸纳米球制备厚度各异的模板,可获得具有不同间距的二维金属薄膜。该制备方法简单经济、调控便捷且重现性高,无需?;ぜ劣氡砻婊钚约?,所得基底纯度较高。光子晶体(PhCs)是通过球形胶体粒子可控自组装形成的周期性结构[12-15],其内部传播的光遵循布拉格衍射定律[16-19],特性强烈依赖于空间结构。凭借成本效益与制备简便的优势,PhC在光学传感器[20,21]、光开关[22-26]及显示器件领域备受关注。这类规则周期结构亦可作为制备其他结构功能材料的模板[27],我们近期工作已开展大量PhC制备与应用研究[28,29]。 基于光子晶体光学带隙的特殊捕获效应、银纳米粒子的等离子体效应以及纤维素基质对有机溶剂中分析物的富集作用,我们设计了三重特性协同增强的拉曼散射方案:以带隙匹配入射光的PhC阵列为模板,填充易降解的纤维素基质并修饰银纳米粒子。据此首创了银纳米粒子修饰柔性纤维素光子晶体膜SERS基底,分别以PhCs为模板合成了银纳米粒子修饰甲基纤维素膜(Ag-PHC-MCF)和羧甲基纤维素膜(Ag-PHC-CMCF)两类柔性基底。 这种金属纳米粒子与有序PhCs纤维素膜(PHCCF)的创新组合有效避免了金属纳米粒子团聚,使热点均匀分布于孔隙周围,确保目标分析物在大面积上的均匀吸附与拉曼信号一致性。通过多孔纤维素膜对有机溶剂中目标物的优异富集作用,目标物被捕获于纤维素膜表面,随着与金属纳米粒子热点的接触概率增加而增强检测信号。同时,光子晶体的捕获效应显著增强了PHCCF的散射光强?;诙嗫准谆宋馗患?、银等离子体共振与光子晶体带隙的协同作用,该复合膜实现了拉曼信号的显著增强。此外,其优异的降解性在环保方面优势突出,柔性轻质的特性更便于携带保存,在运输存储环节具有显著优越性,对工业污染物检测或国防安全监测具有重要应用价值。
关键词: 表面增强拉曼散射、纤维素薄膜、光子晶体、等离子体响应
更新于2025-11-14 15:27:09
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「Ti/SiC陶瓷」体系经低能脉冲电子束辐照后表层的结构与性能
摘要: 研究展示了经强流脉冲电子束处理的「薄膜(钛)/基体(碳化硅陶瓷)」体系表层结构相态演变结果(在碳化硅陶瓷表面沉积了0.5微米厚的钛膜)。实验采用放电等离子烧结法制备的碳化硅陶瓷样品,在"SOLO"装置上进行脉宽亚毫秒级的强流脉冲电子束辐照,参数为:电子束能量密度15焦耳/平方厘米、脉冲持续时间200微秒、脉冲次数20次与30次。X射线衍射分析表明,在该辐照制度下,表层形成的相组成及各相体积分数取决于辐照脉冲次数:20次脉冲时表层相组成为碳化硅18.5%、碳化钛36.6%、钛硅化三物44.9%;30次脉冲时为碳化硅81.6%、碳化钛12.7%、单质硅0.5%、单质碳5.2%。扫描电镜与透射电镜观测显示,无论脉冲次数多少,均会形成由钛膜熔融(含液滴组分)导致的球状结构表层。液滴组分颗粒具有亚微-纳米晶结构,主要富集钛、硅和碳原子。研究发现30次脉冲处理会在辐照表面形成显微硬度55-96吉帕(约为原始碳化硅陶瓷36吉帕的数倍)的圆形区域,推测这些区域源自含液滴组分层经电子束处理后形成。
更新于2025-11-14 15:27:09
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具有发光和自修复性能的交联诱导温敏水凝胶
摘要: 具有热响应性的自修复水凝胶的开发对人工智能材料至关重要。本文通过交联诱导热响应(CIT)机制,设计了具有可逆热响应的自修复水凝胶。该水凝胶由含酮基的共聚物(带有四苯乙烯TPE单元)制备,并通过含萘的酰肼交联剂进行交联。研究人员深入研究了水凝胶的机械性能、发光特性、自修复能力及热响应行为。通过调节共聚物组成,水凝胶表现出热响应性,其最低临界溶解温度(LCST)可在高于或低于体温之间调控。同时,基于酰腙键的可逆特性,水凝胶展现出自修复性能。该水凝胶还基于TPE单元的聚集诱导发光(AIE)特性,表现出温度调控的发光行为。
关键词: 热塑性弹性体、交联诱导的温敏性、水凝胶、自修复、发光
更新于2025-11-14 15:27:09
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通过双功能TiO2介质改善Pt/CdS光催化剂产H2性能以实现高效电子转移和空穴阻挡
摘要: 采用贵金属助催化剂进行表面修饰被证实是提升各类光催化剂光催化效率的有效途径。然而,考虑到金属助催化剂在光催化剂表面的随机分散,负载贵金属的光催化剂通常表现出有限活性增强——因为贵金属本身也可能成为光生电荷的复合位点。本文成功将具有双重功能(高效电子传输与空穴阻隔)的TiO?引入Pt与CdS界面,构建了Pt-TiO?/CdS光催化剂,旨在抑制Pt活性位点上高电子-空穴对复合率。在可见光照射下,所有制备的Pt-TiO?/CdS均显示出显著增强的光催化产氢性能,其中Pt-TiO?/CdS(8%)获得最高光催化产H?速率(294.2 μmol/h),该数值较Pt/CdS提高约3.2倍。研究提出"TiO?双功能介导机制"解释其优异产氢性能:Pt-TiO?/CdS中的TiO?层不仅作为电子传输层有效传递光生电子以促进Pt助催化剂上的产H?反应,同时充当空穴阻隔层防止光生电荷在Pt活性位点的复合,从而显著提升最终产氢活性。
关键词: 光催化、铂、氢气生成、硫化镉、二氧化钛
更新于2025-11-14 15:27:09
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第二相La0.67TiO2.87对La2Ti2(1 + x)O7压电陶瓷相结构和阻抗谱的影响
摘要: 通过溶胶-凝胶技术和固相合成法制备了钛过量的La2Ti2(1+x)O7(x=0,0.005,0.01,0.02,0.05,0.1)压电陶瓷。经精修分析发现,陶瓷的相结构随钛含量变化:La2Ti2(1+0)O7中主要存在约93%单斜相与少量约7%正交相共存;La2Ti2(1+0.005)O7和La2Ti2(1+0.01)O7呈现纯单斜相La2Ti2O7(空间群P21);La2Ti2(1+0.02)O7、La2Ti2(1+0.05)O7及La2Ti2(1+0.1)O7中单斜相La2Ti2O7与一定比例四方相La0.67TiO2.87共存。随着钛过量增加,陶瓷单斜相比例及a-b投影面畸变角先增后减,该趋势与压电常数d33变化规律一致,其中La2Ti2(1+0.01)O7展现出最优压电常数2.8pC/N。阻抗分析表明所有样品在T≥500℃温度范围内同时存在晶粒与晶界导电机制。四方相La0.67TiO2.87的形成源于纯单斜相La2Ti2O7中的钛过量,在x≥0.05时其存在显著提升陶瓷电容值。所制备的压电La2Ti2(1+x)O7陶瓷均具有优异的高频稳定性,是超高温压电应用的候选材料。
关键词: La2Ti2(1 + x)O7陶瓷,相结构,阻抗谱学
更新于2025-11-14 15:27:09