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区分形貌和尺寸变化对BaTaO2N晶体结构可见光诱导水氧化活性及光电化学性能的影响
摘要： 包括结晶度、形貌、尺寸、择优取向、生长情况、成分、孔隙率、比表面积等因素会直接影响基于颗粒的光催化剂的光学特性、电荷分离能力、电荷转移能力以及水氧化还原性能。因此，在设计用于太阳能水分解的高性能基于颗粒的光催化剂时，必须考虑这些因素。在此，采用熔盐生长法，利用不同溶质浓度的BaCl?、KCl、RbCl、CsCl、KCl + BaCl?和K?SO?改变Ba?Ta?O??前驱体氧化物晶体的形貌和尺寸，并研究了有无KCl熔盐参与氮化的作用。具体而言，探究了形貌和尺寸改变对BaTaO?N晶体结构可见光诱导水氧化活性和光电化学性能的影响。氮化后，由于阴离子网络中3个O2?被2个N3?取代导致晶格收缩，样品呈现多孔性。与采用KCl熔盐氮化制备的样品相比，无KCl熔盐氮化得到的BaTaO?N晶体结构因形成多孔网络而具有更高的比表面积。所有样品在无KCl熔盐氮化后均表现出比采用KCl熔盐氮化样品更高的阳极光电流。研究结果表明，专门设计光催化晶体以实现其在太阳能水分解中的最大潜力十分重要。
关键词： 水分解、可见光、熔盐法生长、晶体尺寸、形貌、BaTaO2N
更新于2025-11-19 16:51:07
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铂纳米团簇插层重构KCa?Nb?O??纳米片上的光催化全水分解：共存离子的促进效应
摘要： 已研究共存离子对块体半导体光催化剂（如TiO?）整体水分解为H?和O?的促进作用，但二维纳米片光催化剂中此类效应尚未探索。本研究考察了共存离子对铂纳米团簇插层KCa?Nb?O??纳米片光催化水分解活性的影响。有趣的是，不仅阴离子（如块体光催化剂中常见）而且阳离子均对光催化性能产生显著影响。NaI存在时Pt/KCa?Nb?O??的H?和O?析出速率及产物化学计量比均得到提升。I?离子能有效抑制不利逆反应，与Abe等人先前研究（Chem. Phys. Lett., 2003, 371, 360–364）一致。另一方面，反应溶液中的Na?离子在水分解过程中与KCa?Nb?O??层间K?发生交换，促进了层间水合从而提升光催化性能。
更新于2025-11-19 16:51:07
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具有硫钒矿结构的Cu3MS4（M=V、Nb和Ta）及其固溶体在可见光照射下用于光催化和光电化学产氢
摘要： 通过固相反应成功制备了具有硫钒矿结构的Cu3VS4与Cu3NbS4或Cu3TaS4（即Cu3Nb1-xVxS4、Cu3Ta1-xVxS4）的固溶体。其带隙为1.6-1.7 eV，对应可吸收宽范围可见光。负载钌助催化剂的Cu3MS4（M=V, Nb, Ta）、Cu3Nb1-xVxS4和Cu3Ta1-xVxS4在可见光照射下表现出牺牲析氢光催化活性，多数固溶体活性优于单一Cu3MS4（M=V, Nb, Ta）。这些材料作为光电极在可见光下产生阴极光电流，显示p型半导体特性。其中Cu3Nb0.9V0.1S4展现出最佳的光催化与光电化学性能。当负载钌的Cu3Nb0.9V0.1S4作为光阴极，与负载CoOx的BiVO4光阳极组合时，在模拟太阳光照射下无需外加偏压即可实现光电化学水分解。
关键词： 能量转换、水分解、异相催化、光催化
更新于2025-11-19 16:51:07
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通过氢氧化镓的脱氢氰化制备可见光响应型光催化剂用于水分解制氢
摘要： 我们在氨气氛围下对GaOOH进行脱氢氮化处理以制备氮掺杂Ga2O3，并考察了其在可见光照射下催化甲醇水溶液析氢的光催化活性。GaOOH通过水热法合成后，在773-1273K温度范围内进行氨气脱氢氮化处理。首先在873K下将GaOOH脱氢转化为Ga2O3，随后进行氮化。随着脱氢氮化温度升高，产物逐渐趋近完全氮化物（GaN）。在所有脱氢氮化样品中，仅1173K烧结的样品在可见光照射下表现出光催化活性，且其反应前后晶体结构未发生变化，而其他样品均未显示活性并氧化为GaOOH。从热力学角度分析，若氮溶解于氧化物或形成氧氮化物，其化学势必须低于GaN中氮的化学势。因此，水中应存在如GaNyO3-x这类稳定的、具有光催化活性的镓氧氮化物相。
关键词： GaOOH，光催化剂，水分解，脱氢硝化，GaN
更新于2025-11-19 16:51:07
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四面体形Ag3PO4光催化剂粒径效应对水氧化活性及载流子复合动力学的影响
摘要： 我们研究了不同粒径四面体形磷酸银（Ag3PO4）晶体的光催化水氧化性能。该性能明显受粒径影响，在四面体边长为1.5微米的颗粒中观察到最大活性，其析氧速率最高。通过对粉末样品进行一系列时间分辨漫反射光谱分析发现，不仅载流子复合动力学，光激发载流子密度在水氧化过程中也起着重要作用。我们的发现应为设计用于水分解的半导体光催化剂提供基本思路之一。
关键词： 磷酸银，光催化水氧化，全局分析，载流子动力学
更新于2025-11-19 16:51:07
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一种层状铌氧氮化物Rb?NdNb?O?N·H?O的合成及其可见光驱动产氢光催化活性
摘要： 二维层状氧氮化物作为可见光驱动的光催化剂具有广阔前景，但由于二维氧氮化物的合成难度，实际案例较为罕见。本研究通过同步辐射X射线衍射、元素分析和原子尺度电子显微镜观测证实：采用层状RbNdNb2O7与Rb2CO3混合物进行热氨解反应，成功合成了属于四方晶系P4/mmm空间群的相纯层状钙钛矿化合物Rb2NdNb2O6N·H2O。该材料吸收边位于约500 nm处，且导带电位足够高可实现质子还原。当以铂为助催化剂、三乙醇胺为电子供体时，该材料在可见光（λ > 400 nm）照射下表现出析氢光催化活性。
更新于2025-11-19 16:51:07
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双层Sillén-Aurivillius钙钛矿氧氯化物用于可见光驱动水分解的能带工程
摘要： 近期，Bi4MO8X（M = Nb, Ta；X = Cl, Br）这类Sillen-Aurivillius型单层钙钛矿氧卤化物因其独特的价带结构被证实是具有前景的可见光响应光催化剂。本研究报道了一系列双层类似物A4A’M2O11Cl（A, A' = Bi, Pb, Ba, Sr；M = Ta, Nb, Ti）的合成、结构及光催化性能。通过两步法，采用不同组合的预制备多金属氧化物和氧卤化物前驱体，成功合成了包括十种新化合物在内的十四种材料。与价带顶（VBM）和导带底（CBM）几乎不变的Bi4MO8X形成鲜明对比的是，A4A’M2O11X的VBM和CBM会随组分变化产生一定程度的改变。例如在Sr2Bi3M2O11Cl中，用Pb和Ba取代Sr位点会导致价带和导带边缘移动从而缩小带隙。结构表征与DFT/马德隆势计算表明，观测到的能带边缘主要源于Bi/Pb 6s2孤对电子与O-2p轨道的相互作用以及Bi3+阳离子的马德隆位点势。此外，萤石层中Bi3+占据率较高的化合物表现出更优的光生电子传导性，从而在可见光下展现出更好的水氧化光电化学性能。
更新于2025-11-19 16:51:07
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利用第一过渡金属氧化物纳米团簇修饰的锐钛矿型二氧化钛实现可见光驱动水氧化
摘要： 由纳米晶锐钛矿型TiO2与第一过渡金属氧化物（MOx；M=Mn、Fe、Co或Ni）纳米团簇组成的复合材料（具有潜在水氧化催化功能），被用作可见光（480<λ<900nm）驱动水氧化的光催化剂。虽然TiO2本身不吸收可见光，但所有MOx/TiO2复合材料均具备可见光吸收能力。在以Ag+作为电子受体的条件下，使用这些材料考察了可见光驱动水氧化的活性。研究发现Co和Ni是有效的改性剂，能促进TiO2的水氧化反应，其中CoOx/TiO2表现出最高活性。研究还采用已建立的Ru(II)三二亚胺配合物作为氧化还原光敏剂并结合弱可见光照的方案，探究了"暗态"水氧化过程中MOx系列的催化活性。在此条件下可忽略MOx/TiO2的光吸收对反应的影响。结果表明CoOx/TiO2在所有MOx/TiO2复合材料中具有最高的活性。本研究揭示了MOx表面发生的"暗态"水氧化过程对决定MOx/TiO2光催化水氧化整体效率的重要作用。
更新于2025-11-19 16:51:07
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一种基于Mn<sup>4+</sup>、Fe<sup>3+</sup>和Cr<sup>3+</sup>的深红色磷光体用新型铝锂氟氧化物基质化合物
摘要： 基于Mn4+、Fe3+和Cr3+发光中心，提出了一种新型铝锂氟氧化物（ALFO）作为深红色荧光粉的基质材料。表征分析得出其估算组成为Al4LiF0.1O6.45，表明尽管起始混合物预期组成为Al4LiFO6，但在热处理过程中氟元素大量流失。ALFO是一种无序尖晶石化合物，其阳离子排布结构与有序反尖晶石LiAl5O8存在差异——在ALFO中，Li+和Al3+呈统计性分布在尖晶石型晶格的四面体与八面体位点。Mn4+、Fe3+和Cr3+各发光中心均能在ALFO中产生深红色发射，且该无序晶体结构显著增强了Mn4+的发光强度（相较于LiAl5O8中的Mn4+）。其中Mn4+的发射峰位于最短波长侧，峰值波长为661 nm；Fe3+呈现以690 nm为中心的宽泛发射峰，Cr3+则显示出特征性的双峰发射（峰值分别位于705 nm和715 nm）。
更新于2025-11-19 16:46:39
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掺杂稀土元素(RE = Ce3?、Eu2?、Ce3?-Tb3?和Eu3?)的莫来石(Al?Si?O??)磷光体的发光特性
摘要： 研究了莫来石（Al6Si2O13）基质中Ce3+、Eu2+、Ce3+-Tb3+和Eu3+的发光特性，以实现单一基质的全色荧光粉。莫来石中的Ce3+和Eu2+呈现蓝色光致发光（PL），而Ce3+-Tb3+和Eu3+掺杂的莫来石分别获得绿色和红色发射。制备的荧光粉基本具有约300 nm的激发带。200°C下的PL强度保持室温初始强度的70%。X射线衍射研究表明稀土（RE）离子掺入莫来石晶格且未形成第二相，尽管由于离子尺寸显著差异，RE离子不太可能取代Al3+和Si4+。键价和与差分电子密度图分析表明，掺杂的RE离子占据了化学计量引入的空氧位点——该位置原本属于氧原子。提出了莫来石中氧位点的两性行为。
更新于2025-11-19 16:46:39