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oe1(光电查) - 科学论文

11 条数据
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  • 少层1T相MoS2修饰的ZnCoS固溶体中空十二面体用于增强光催化产氢

    摘要： 提高太阳能制氢效率本质上依赖于对低成本、高稳定性且具有增强光捕获能力和促进电荷转移动力学的光催化剂进行改性。在此，我们报道了一种简便的合成路线来改性低成本金属硫化物半导体——通过双金属金属有机框架（MOFs）模板法同步实现光催化剂的硫化及MoS?助催化剂的负载。所有过渡金属硫化物共有的硫原子促使ZnCoS固溶体结构的形成及金属相1T-MoS?的稳定，从多方面提升光催化活性：i) 通过引入另一种过渡金属硫化物（即CoS）将光吸收范围从紫外区扩展至可见光及近红外区；ii) 通过负载少层1T-MoS?，在紧密接触的ZnCoS与MoS?间形成丰富催化活性位点并实现高电子传导性；iii) 通过引入无金属光敏剂—伊红Y（EY），进一步增强其对紫外-可见区高能单光子的利用能力。由此制备的新型少层1T-MoS?修饰中空Zn?.?Co?.?S十二面体展现出15.47 mmol h?1 g?1的高光催化产氢活性，在420 nm处表观量子效率达30.3%，且经连续7次共35小时光照后仍保持90%的产氢率。这种先进材料制备方法可进一步拓展至MoS?的相可控合成及其他高活性、高稳定性过渡金属硫属化合物在多元应用中的开发。

    关键词： ZnCoS固溶体、中空十二面体、染料敏化、1T相二硫化钼、光催化产氢、金属有机框架模板法

    更新于2025-11-21 10:59:37

  • 半导体单实体光电化学中的挑战

    摘要： 研究单个半导体（SC）纳米晶体的电化学和光电化学具有挑战性。由纳米粒子（NP）内形成的电子-空穴对引发的光催化过程（如甲醇和碘的氧化）可检测到归属于单个实体的离散电流瞬态事件。光催化电流放大技术能够检测半导体纳米粒子与超微电极（UME）碰撞产生的电流瞬态。i-t曲线中的阶梯响应和尖峰表明，根据实验条件不同，会产生不可逆或可逆的纳米粒子/电极相互作用。与裸露的TiO2纳米粒子相比，染料敏化作用提高了ZnO和TiO2的光电流强度。所使用的微电极包括Pt、TiO2/Pt、TiO2/Au以及掺氟氧化锡（FTO）。

    关键词： 半导体、光电化学、超微电极、纳米粒子、染料敏化、单实体

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 碳纳米管负载的Cu?P作为高效低成本助催化剂用于无半导体光催化制氢

    摘要： 开发一种廉价且高效的非贵金属制氢助催化剂以替代贵金属Pt，仍是可持续光催化产氢领域的一大挑战。本研究通过直接高温磷化Cu(OH)?-CNT，探索出一种高效的二元非贵金属Cu?P-CNT产氢助催化剂。值得注意的是，结合非贵金属Cu?P与碳纳米管(CNT)的优势，这种二元Cu?P-CNT助催化剂在含伊红Y(EY)的无半导体光催化体系中展现出高效光催化产氢性能。在EY-Cu?P-CNT体系中，可见光下最大产氢速率达17.22 mmol·g?1·h?1，在500 nm波长处的最高表观量子效率(AQE)可达10.23%。更重要的是，我们发现通过简单添加导电CNT，可同时促进伊红Y中光生电子-空穴对的分离、电子从EY向Cu?P活性边缘位点的转移效率以及Cu?P的电催化产氢活性，从而显著提升光催化产氢性能。该工作为利用高活性过渡金属磷化物(TMPs)和廉价碳纳米材料设计高效无半导体光催化质子还原体系提供了简便策略。

    关键词： 光催化产氢，无贵金属Cu3P助催化剂，太阳能燃料，碳纳米管（CNT），染料敏化

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 通过硅烷和点击化学对纳米结构介孔金属氧化物光阳极进行稳定的分子表面修饰

    摘要： 将功能性分子结合到纳米结构介孔金属氧化物表面，为衍生化金属氧化物半导体以应用于染料敏化光电合成电池（DSPECs）提供了一种方法。常用的锚定基团——膦酸酯和羧酸酯在中性和高pH条件下作为氧化物表面的连接点稳定性较差，会导致所连接分子快速脱附。本文描述了一种合成应用广泛的分子附着策略：先通过硅烷基叠氮化物进行表面修饰，再利用点击化学实现稳定连接。该策略已成功用于表面金属配合物的稳固安装，所得表面具有优异的热稳定性、光化学稳定性和电化学稳定性，能有效防止配合物流失。具体操作流程为：先将3-叠氮丙基三甲氧基硅烷（APTMS）通过硅烷键合连接到纳米结构介孔TiO?或锡掺杂氧化铟（ITO）电极上，随后通过叠氮端基的铜(I)催化叠氮-炔环加成反应（CuAAC），与炔基衍生的钌(II)多吡啶配合物结合。与膦酸酯表面键合相比，这种生色团修饰电极展现出更强的光化学和电化学稳定性，在超过约6小时的对苯二酚光致电化学氧化过程中无明显衰减。

    关键词： DSPECs（染料敏化光电化学电池）、光稳定性、稳定性、硅烷化学、电稳定性、钌(II)多吡啶配合物、点击化学、染料敏化、光阳极

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 通过染料敏化方法实现仿生烟酰胺腺嘌呤二核苷酸类似物的光再生

    摘要： 采用染料敏化方法研究了基于吖啶鎓的阳离子2O+向相应阴离子2O?的两步光化学还原过程，该方法涉及将2O+?COOH连接在宽带隙半导体p-NiO表面。通过稳态紫外/可见光谱和电子顺磁共振光谱合成了阳离子2O+及其单电子还原自由基形式2O?并进行了表征。评估了2O+和2O?的光生空穴注入热力学，发现其具有有利性。随后利用飞秒瞬态吸收光谱评估了从2O+?COOH/NiO和2O??COOH/NiO样品开始的光生空穴注入NiO过程。620 nm激发2O+?COOH引发了快速（2.8 ps）的空穴注入NiO。然而，90%的电荷分离群体在约40 ps内复合，而约10%的电荷分离群体寿命超过仪器时间尺度（1.6 ns）。对于2O??COOH/NiO，光吸收主要由NiO发生（2O??COOH在310 nm吸收），并与电子从NiO导带转移到自由基相关。这种情况下的电荷分离态似乎寿命较长，基于NiO表面形成的俘获载流子的缓慢（ns）增长。本工作结果表明，可以实现2O+向相应氢化物形式（2OH）的光化学还原，为使用这种染料敏化方法在酶催化和化学催化中再生烟酰胺腺嘌呤二核苷酸类似物开辟了可能性。

    关键词： 多电荷积累、稳定自由基、NADH、光化学、NiO、染料敏化

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 一种无贵金属的异相光敏剂-中继催化剂三联体在可见光下催化水氧化

    摘要： 本文介绍了一种完全由地球丰产元素组成的发色团-中继-水氧化催化剂三聚体体系，该体系在中性pH条件下具有强健性和高效性。其合成过程包括将卟啉衍生物与桥联的Fe(CN)5基团配位，随后与钴离子反应制备共价连接的发色团-普鲁士蓝类似物组装体。在电子捕获剂存在下的光驱动水氧化研究表明，该三聚体具有活性且能保持至少3小时的稳定活性。瞬态吸收实验和计算研究揭示，Fe(CN)5基团不仅是连接体，还参与电子转移并与卟啉协同完成电荷分离过程。

    关键词： 水分解、三联体、染料敏化、水氧化、普鲁士蓝、卟啉

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 天然染料作为光敏剂在染料敏化太阳能电池中的性能表现

    摘要： 本研究制备了五种含三种不同染料的二氧化钛（TiO?）纳米晶溶胶-凝胶浆料，并将其涂覆在氧化铟锡玻璃上制成染料敏化太阳能电池。以提取自红背菜籽（MSS）、红菠菜和石榴皮中的染料作为光敏剂。通过LCR测试仪研究发现，所有电学性能指标在使用MSS染料时均得到提升，其中采用0.3 M HNO?处理的样品3（sample-3）展现出最优电学特性。所有样品的电流-电压特性均呈现理想行为。样品3在使用MSS染料时获得最高功率输出176.3微瓦及9.23%的转换效率。XRD数据显示样品3具有最小晶粒尺寸28.82纳米，该结果与SEM观测结论一致。因此，本研究证实MSS染料具有作为光敏剂的巨大应用潜力。

    关键词： 二氧化钛，太阳能电池，染料敏化，光敏剂，电学性能

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 光电极化学太阳能电池纳米材料研究进展：从二氧化钛到钙钛矿

    摘要： 太阳能电池一直是地球替代可再生能源领域的佼佼者。从硅基太阳能电池到新一代钙钛矿基太阳能电池，相应电池材料的选择与性能仍是研究焦点。其中，光电化学（PEC）太阳能电池推动着纳米材料的应用与探索以提升电池性能。本简评聚焦PEC用纳米材料的发展——从纳米颗粒到一维二氧化钛（钛白）材料如纳米纤维和纳米管，再到与卤化钙钛矿形成的混合体系，并涵盖光捕获材料（尤其是天然染料）的探索。最后提出将天然染料的潜能与纳米材料的精妙结构相结合，从而制备高效天然染料PEC太阳能电池的策略。

    关键词： 二氧化钛、染料敏化、钙钛矿、纳米结构、光电化学太阳能电池

    更新于2025-09-12 10:27:22

  • 过渡金属（镍、锆和铁）掺杂二氧化钛光电极的合成、表征及其在染料敏化太阳能电池中的应用

    摘要： 本文通过合成不同金属掺杂的二氧化钛化合物（纯TiO?、铁掺杂TiO?(FexTi1-xO?)、镍掺杂TiO?(NixTi1-xO?)、锆掺杂TiO?(ZrxTi1-xO?)）薄膜来提升染料敏化太阳能电池(DSSC)的性能。采用溶胶-凝胶法制备了未掺杂TiO?颗粒及镍、铁、锆过渡金属掺杂TiO?颗粒用于DSSC阳极部分，阴极采用碳电极。在玻璃表面涂覆氟掺杂氧化锡(FTO)导电膜并配合含I/I?的电解液，制得染料敏化太阳能电池。通过动态光散射(DLS)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜/能谱(SEM/EDX)和紫外-可见光谱(UV-Vis)对纯TiO?及镍、铁、锆掺杂TiO?纳米粉体进行表征。采用刮刀法将这些薄膜沉积于玻璃基底，通过J-V曲线研究合成纳米材料对DSSC电池性能的影响。光伏?？榈腏-V特性测试显示：10%锆掺杂TiO?制备的电池模块具有最高功率转换效率，其短路电流(Jsc)为0.13 mA/cm2，效率达0.020%；而纯TiO?、铁掺杂TiO?和镍掺杂TiO?制备的电池?？樾史直鹞?.019%、0.017%和0.015%。

    关键词： 二氧化钛纳米颗粒，染料敏化，太阳能电池，溶胶-凝胶

    更新于2025-09-11 14:15:04

  • 磷酸盐在钌配合物敏化TiO2体系产氢中的作用：机理与动力学

    摘要： 大多数钌(II)配合物敏化二氧化钛（TiO?）制氢体系因钌(II)染料吸附于TiO?所需的锚定基团本身易受化学和光化学断裂影响，存在光敏化系统不稳定的问题。本研究开发并探究了一种无需任何锚定基团（如Ru(bpy)?2?）的钌(II)染料使用新方法。在可见光照射下重复制氢循环中保持稳定的光催化效率表明：无锚定基团的钌(II)染料在染料敏化制氢过程中具有高度稳定性。当采用Ru(bpy)?2?作为光敏剂、铂改性TiO?（Pt-TiO?）作为助催化剂-电子媒介体、乙二胺四乙酸作为电子供体的Ru(bpy)?2?敏化TiO?体系时，其染料敏化制氢效果微乎其微。但向该体系中添加磷酸根（PO?3?）后，即便染料不含任何锚定基团也能实现染料敏化制氢。 酸性条件下，PO?3?的吸附使Pt-TiO?表面电荷由正转负，从而诱导带正电的Ru(bpy)?2?吸附于Pt-TiO?表面，并促进激发态Ru(bpy)?2?向TiO?导带的电子转移。ζ电位测量和傅里叶变换红外光谱分别证实了PO?3?吸附诱导的表面电荷变化及后续Ru(bpy)?2?在PO?3?吸附的Pt-TiO?表面的吸附行为。与制氢过程不同，PO?3?对Ru(bpy)?2?敏化TiO?体系中阴离子铬酸根（CrO?2?）还原动力学影响甚微，这表明Pt向PO?3?吸附的Pt-TiO?表面电子受体的电子转移高度依赖受体的电荷特性（即更倾向于向带正电的电子受体转移）。PO?3?吸附产生的Pt-TiO?表面负电荷会吸引带正电的质子聚集于表面，从而在动力学上增强Pt向质子的电子转移。(光电)化学数据表明：吸附于Pt-TiO?的PO?3?通过增强Ru(bpy)?2?吸附及质子表面富集作用促进了界面电子转移过程。 PO?3?对制氢的促进效应随其浓度升高和pH降低而增强——这些条件更利于PO?3?与质子在Pt-TiO?表面吸附。在本研究评估的五种阴离子（PO?3?、AsO?3?、F?、NO??和SO?2?）中，PO?3?效率最高且能稳定促进制氢。

    关键词： 磷酸盐、染料敏化、产氢、光催化、钌配合物

    更新于2025-09-10 09:29:36