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非共价结合卟啉-CdS/ZnS核壳纳米晶高激发态逐步双光子诱导电子转移
摘要: 由于与同步过程相比具有极低的功率阈值,且在某些情况下反应增强效果显著,逐步双光子吸收(2PA)诱导的光化学反应日益受到关注。然而,目前仅报道过单发色团和共价结合的双发色团中的逐步2PA光化学反应,由于发色团间电子相互作用较弱,非共价结合体系中的此类反应研究鲜有报道。本研究展示了非共价结合的原卟啉IX·CdS/ZnS核壳纳米晶中,从高激发态引发的逐步2PA诱导电子转移过程。卟啉高激发态向CdS纳米晶的电子转移成功克服了宽带隙ZnS壳层带来的活化能垒,表明通过逐步2PA过程可获得高还原电位。该研究概念可推广至多种非共价结合的多发色团体系,用于探索非线性光响应。
关键词: 非线性、反卡莎型、胶体纳米晶体、混合纳米材料、热电子转移
更新于2025-09-23 15:21:01
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通过精确控制尺寸、架构及等离子体纳米颗粒的界面定位来调控钙钛矿太阳能电池中的载流子动力学
摘要: 将等离激元纳米粒子(NPs)与半导体纳米结构紧密接触,可通过局域表面等离激元共振(LSPR)增强光吸收和/或促进载流子传输,从而有效调控半导体的光电特性。本文首次报道了通过在电子传输层(ETL)中嵌入单分散等离激元/介电核壳NPs(其介电壳厚度系统变化而等离激元核直径固定),对钙钛矿太阳能电池(PSCs)的载流子动力学进行深入研究。具体而言,我们首先利用星形嵌段共聚物纳米反应器策略,制备了一组尺寸精确可控(即固定金核直径与可调二氧化硅壳厚度)且构型多样(普通金NPs与等离激元/介电金/二氧化硅核壳NPs)的金NPs。随后将这些单分散NPs夹在两层连续的二氧化钛ETL之间。研究发现存在一个临界二氧化硅壳厚度阈值——当壳厚低于该值时,来自金核的热电子易于注入二氧化钛(即热电子转移,HET),这提升了二氧化钛ETL中的局部电子迁移率,从而改善电荷传输并提高短路电流密度(Jsc)。值得注意的是,HET效应还会抬升二氧化钛的费米能级,进而增强内建电势与开路电压(Voc)。综合结果表明,采用三明治结构TiO2/金NPs/TiO2 ETL构建的PSCs同时实现了Jsc与Voc的显著提升,在平面型和介观结构型PSCs中分别获得了18.81%和19.42%的冠军功率转换效率(PCE)。由此可见,在ETL中合理定位经精心设计的单分散等离激元NPs可有效调控载流子动力学,为开发高性能PSCs提供了独特平台。
关键词: 热电子转移、钙钛矿太阳能电池、等离子体纳米粒子、载流子动力学、局域表面等离子体共振
更新于2025-09-23 15:19:57
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等离子体诱导热电子转移实现近红外快速光电转换
摘要: 界面电荷转移是光电转换中一个基础且关键的过程。若电荷转移速度不足,载流子收集会与冷却、捕获和复合等竞争性弛豫路径相互制约,这些过程会显著影响光电转换的速度和效率。本研究阐明,等离子体激元诱导的氧化亚钨向石墨烯的热电子转移(HET)是一个足够快速的过程,可有效抑制载流子冷却与捕获。基于该机制构建的近红外探测器响应速度比常规带边电子转移器件快三个数量级,且能突破氧化亚钨约2.8电子伏特带隙的光谱限制,将光响应范围拓展至1550纳米(约0.8电子伏特)通信波段。这些结果表明,等离子体激元诱导的HET为实现高效高速光电器件提供了新策略。
关键词: 局域表面等离子体共振、红外光电探测、光电转换、热电子转移、石墨烯
更新于2025-09-11 14:15:04
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基于金纳米颗粒等离子体光催化剂的整体水分解与过氧化氢合成
摘要: 基于金纳米颗粒的等离激元光催化剂可通过激发局域表面等离激元共振来驱动。其中,热电子转移型光催化剂因其具有从可见光到红外光的宽光谱响应,近期作为极具前景的太阳能-化学能转换器受到关注。本简评重点介绍了利用热电子转移型等离激元光催化剂实现两类人工光合作用(水分解和从水与氧气合成过氧化氢)的最新研究,特别着重阐述了金纳米颗粒的电催化作用。
关键词: 水分解、金纳米粒子、热电子转移、过氧化氢合成、等离子体光催化剂
更新于2025-09-11 14:15:04
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通过可变泵浦瞬态吸收光谱解析Janus CdSe/PbSe纳米晶中电子与空穴动力学
摘要: CdSe/PbSe Janus异质纳米晶体(HNCs)是一个有趣的研究体系,其中结构上不相容的CdSe和PbSe共存于单一结构中并具有混合电子态。本研究通过超快瞬态吸收光谱技术,分别选择性激发CdSe或PbSe畴区,系统探究了Janus CdSe/PbSe HNCs中的载流子动力学过程。当激发CdSe畴区时,观测到亚皮秒级空穴向混合界面PbSe态的转移;而当仅激发PbSe畴区产生热电子时,则清晰观察到热电子从PbSe向CdSe的转移。光激发产生的热空穴同样在亚皮秒时间尺度(约1ps)内转移至混合界面态,导致相应跃迁的漂白现象。研究发现局域化空穴的衰减速度显著慢于电子,这一特性有利于载流子提取和多激子生成。单结构中热电子转移现象与空穴缓慢衰减特性的发现,将为未来光伏器件的设计提供重要优势。
关键词: 载流子动力学、超快瞬态吸收光谱、CdSe/PbSe Janus异质纳米晶体、光伏器件、热电子转移
更新于2025-09-10 09:29:36