研究目的
研究非共价结合的卟啉-CdS/ZnS核/壳纳米晶体从高激发态逐步发生双光子诱导电子转移的过程。
研究成果
该研究成功展示了非共价结合的PP·CdS/ZnS核壳纳米晶体中，通过双光子吸收（2PA）从高激发态逐步引发电子转移的过程，克服了宽禁带ZnS壳层相关的活化能垒。该方法具有高还原电位，可应用于多种非共价结合的多发色团体系以探索非线性光响应。这些发现拓展了利用高激发态的非线性光功能材料的多样性。
研究不足
该研究受限于快速的非辐射弛豫至最低激发态，这阻碍了由逐步双光子吸收产生的更高激发态发生反应。此外，非共价结合发色团之间的电子相互作用较弱，使得在此类体系中诱导逐步双光子吸收引发的光化学反应具有挑战性。
1：实验设计与方法选择：
本研究利用逐步双光子吸收（2PA）过程诱导非共价结合的原卟啉IX·CdS/ZnS核/壳纳米晶体（NCs）中高激发态的电子转移。采用飞秒和皮秒激光脉冲激发以研究电子转移动力学。
2：样品选择与数据来源：
合成了原卟啉IX（PP）配位的胶体CdS和CdS/ZnS纳米晶体。通过X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、傅里叶变换红外（FTIR）吸收光谱以及静态和动态荧光测量对样品进行表征。
3：实验设备与材料清单：
研究使用飞秒和皮秒激光脉冲激发，TEM用于纳米晶体表征，FTIR用于研究PP与NCs表面的配位。
4：实验步骤与操作流程：
通过飞秒和皮秒激光脉冲激发后的瞬态吸收光谱研究电子转移动力学，并探究ZnS壳层对电子转移的影响。
5：数据分析方法：
分析瞬态吸收光谱和动力学以理解PP高激发态电子跨越ZnS壳层势垒向CdS NCs的转移过程。
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CdS/ZnS core/shell nanocrystals
Used as a marker for electron transfer due to large absorption coefficients and transient signal upon electron injection.
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Femtosecond laser pulse
Used for excitation to study electron transfer dynamics.
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Picosecond laser pulse
Used for stepwise two-photon absorption processes due to longer pulse duration.
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Transmission electron microscopy (TEM)
Used for characterizing the size and shape of nanocrystals.
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Fourier transform infrared (FTIR) absorption spectroscopy
Used to study the coordination of protoporphyrin IX to the surface of nanocrystals.
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