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oe1(光电查) - 科学论文

6 条数据
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  • 锐钛矿TiO<sub>2</sub>/H<sub>2</sub>O界面溶剂化电子的超快动力学

    摘要： 已知溶剂化电子是氧化物/水界面中最低能量的电荷转移途径，理解该界面的电子转移动力学对光化学和光催化过程至关重要。以锐钛矿TiO?/H?O界面为典型体系，我们采用含时从头算非绝热分子动力学(NAMD)方法研究了溶剂化电子的电荷转移动力学。静态电子性质方面发现：悬挂氢原子可稳定溶剂化电子；吸附单层水时可形成溶剂化电子能带；水解离吸附会使溶剂化电子能带最小值的能量降低；此外表面氧空位也有助于稳定该能带。动力学行为显示：100K时溶剂化电子能带最小值向锐钛矿TiO?(101)表面的超快电荷转移主要由非绝热机制贡献。与金红石TiO?(110)表面相比，锐钛矿TiO?(101)表面溶剂化电子寿命更长，表明其具有更优的光催化性能。本研究为理解氧化物/水界面的电荷转移动力学及潜在光催化机制提供了关键见解。

    关键词： 非绝热分子动力学，溶剂化电子，氧化物/水界面

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 铁电分子导线中光生电荷的高效分离：3,5-二氰基-1,7-二甲基吡咯并[3,2-f]吲哚三聚体的非绝热动力学研究

    摘要： 在这项工作中，我们提出并通过计算验证了一个新颖概念：高度极性分子"导线"中光生电荷的自发分离。采用半经验OM2/MRCI理论水平，我们表征了所研究体系的核与电子结构以及载流子的演化过程。结果表明，在30飞秒时间尺度上，90%的光学激发激子会解离为定域于三聚体相反单体单元上的载流子（空穴和电子）。我们的发现有助于设计分子光伏应用中的光活性导电组件。

    关键词： 铁电聚合物、非绝热分子动力学、分子光伏、光生电荷分离、分子导线

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 气相光化学反应的超快X射线瞬态吸收光谱：一种研究光诱导分子动力学的全新通用探针

    摘要： 利用通用检测手段对光诱导化学反应进行时间分辨光谱研究，近期聚焦于采用极紫外或X射线波段激光脉冲的单光子分子探测技术。通过宽带可调谐能量的探测脉冲，可同步直接绘制光化学反应中基态反应物、Franck-Condon(FC)区与过渡态区域、激发态中间体及锥形交叉点(CI)、光产物随时间的演化分布。时间分辨率的极限由光激发分子在势能面上特定位置的驻留时间决定，通常为几飞秒至数百皮秒量级。 飞秒高次谐波产生(HHG)技术满足了单分子光化学反应中对分子内相空间大范围通用光谱探测的严苛要求。这种技术产生的极紫外/软X射线脉冲具有亚飞秒至数飞秒超短脉宽和超大带宽，可通过核心电子激发/电离同时探测多种元素，从而构建揭示完整光化学路径的"分子电影"。自由电子激光器(FEL)凭借更高通量和可调谐性（尽管带宽较窄）也实现了重要突破。其中飞秒时间分辨X射线瞬态吸收光谱作为反应路径的通用探测手段尤为珍贵，它通过指纹级的核心-价带共振峰变化实现路径映射。相较于价带电离探测，该方法的核心优势在于无与伦比的元素与化学位点特异性。 碳、氮、氧作为生命基本构成元素，其参与的光化学反应普遍存在且形式多样。但能覆盖碳(284eV)、氮(410eV)、氧(543eV)1s吸收边的"水窗"波段(280-550eV)桌面级HHG光源仍十分稀缺。最新实验室突破采用长驱动波长光学参量放大器耦合差分泵浦高压气体源室，成功开启了有机分子碳K边飞秒时间分辨瞬态吸收研究的新途径。 本文综述了利用桌面碳K边光源获取环开裂、非绝热激发态弛豫、键断裂及自由基形成等超快紫外光化学反应关键化学信息的研究进展。X射线探针通过光激发分子前沿分子轨道的核心能级跃迁，直接提供价电子态电子特性与构型的光谱视窗，为实时绘制价电子结构演化奠定基础。文中重点阐述了碳K边开创性实验获得的精细结构与机理认知，并在适用情况下与其他类似反应研究技术进行对比。研究表明飞秒时间分辨X射线瞬态吸收光谱为非绝热分子动力学研究开辟了新途径。尽管桌面系统尚处发展初期，该技术未来在光诱导分子动力学研究中的广泛应用将实现前所未有的时间分辨率。

    关键词： 时间分辨光谱学、光化学反应、高次谐波产生、X射线瞬态吸收光谱学、非绝热分子动力学

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 有机间隔层对二维杂化铅卤钙钛矿中载流子动力学的影响

    摘要： 我们采用非绝热分子动力学模拟结合含时密度泛函理论计算，对比了二维(BA)?(MA)Pb?I?与三维MAPbI?（其中MA=甲铵，BA=丁铵）材料的特性。通过评估丁铵阳离子构成的二维限域间隔层与甲铵阳离子构成的三维限域结构对两个体系载流子动力学的不同影响，发现虽然MA?和BA?阳离子都对载流子动力学起重要作用，但BA?与二维钙钛矿框架的非绝热耦合更强，导致二维(BA)?(MA)Pb?I?中的热载流子衰减速率快于三维MAPbI?。因此，通过调控有机间隔阳离子的官能团来减弱其与Pb-I框架的振子耦合，有望减缓二维卤化铅钙钛矿中热载流子的弛豫过程并延长载流子寿命。

    关键词： 载流子动力学、二维杂化铅卤钙钛矿、含时密度泛函理论、非绝热分子动力学、有机间隔基团

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 通过TiO<sub>x</sub>基底化学计量比调控等离子体金膜中的载流子动力学

    摘要： 贵金属中的等离激元激发具有诸多迷人特性，并催生了广泛的应用领域。我们通过非绝热分子动力学结合含时密度泛函理论证明：基底材料的化学成分与化学计量比能显著影响电荷动力学行为。通过调控二氧化钛中的氧含量（包括化学计量比、富氧及贫氧相）以及钛金属基底，可使金薄膜中载流子寿命改变达5倍，电子-空穴弛豫速率比调控幅度达10倍。值得注意的是，薄层TiOx基底能对更厚的金薄膜载流子特性产生深远影响。这种显著变化源于钛和氧原子质量远轻于金原子，其振动模式能更快速耗散能量。对特定载流子类型及能量范围的调控取决于金与TiOx的能级匹配及界面相互作用强度——这些因素极易受TiOx化学计量比影响。具体而言，富氧与贫氧二氧化钛可分别调控空穴与电子行为，而金属钛则同时影响两类载流子。通过原子尺度解析界面电子-振动相互作用，我们获得了设计光伏器件、光催化系统、光电器件、传感器及纳米医疗设备等所需的关键等离激元材料特性基础认知。

    关键词： 非绝热分子动力学、衬底层、时域密度泛函理论、金属薄膜、电子-声子能量弛豫、表面等离激元

    更新于2025-09-19 17:13:59

  • 原子模拟与超快光谱揭示CsPbBr?纳米晶体中声子介导且弱尺寸依赖的电子与空穴冷却机制

    摘要： 我们结合最先进的超快光致发光与吸收光谱技术以及非绝热分子动力学模拟，研究了尺寸范围极广（0.8纳米至12纳米）的CsPbBr3纳米晶中载流子冷却过程。与卤化铅钙钛矿中极化子形成会减缓载流子冷却的主流观点相反，除导带边缘附近（约0.1电子伏特范围内）"热"电子存在缓慢冷却（约10皮秒量级）外，CsPbBr3纳米晶中未观察到载流子冷却受抑制现象。在较高过剩能量下，电子和空穴以相似速率（约1电子伏特·皮秒-1·载流子-1量级）冷却，且该速率随尺寸增大而微弱提升。我们的第一性原理模拟表明，冷却过程通过强尺寸依赖的电子-声子耦合驱动的快速声子介导带内跃迁实现。所采用的实验与计算方法可获取相关声子能谱，或为利用热载流子的器件研发提供指导。

    关键词： 电子-声子耦合、热载流子、非绝热分子动力学、载流子冷却、卤化铅钙钛矿纳米晶体、激发态动力学

    更新于2025-09-19 17:13:59