研究目的
研究等离子体金属/半导体界面电荷动力学对二氧化碳光还原的影响。
研究成果
研究表明,等离子体金属/半导体结可引入协同的光学与电子效应,改变界面电荷生成和电子转移动力学过程,从而推动二氧化碳光还原反应向高电子需求产物方向进行。对界面处电荷光生及转移动力学的理解,对于设计和优化多电子转移反应具有多学科影响。
研究不足
该研究聚焦于Ag/TiO2催化剂,其发现可能无法直接适用于其他金属/半导体体系。界面处电荷转移过程的复杂性可能需要进一步研究才能完全理解相关机制。
1:实验设计与方法选择
本研究结合先进的原位与时间分辨光谱技术及理论计算,探究紫外和可见光照射下Ag/TiO2催化剂的光催化CO2还原机理。
2:样品选择与数据来源
以锐钛矿型TiO2为半导体,通过湿法浸渍程序制备不同银负载量的Ag/TiO2催化剂。在连续流动模式下以CO2和水为反应物测试光催化活性。
3:实验设备与材料清单
珀金埃尔默Lambda 1050紫外/可见/近红外分光光度计,飞利浦PW 3040/00 X'Pert多功能/材料研究衍射仪,飞利浦Technai 20透射电子显微镜,日本分光NRS-5000/7000系列光谱仪,珀金埃尔默LS 55荧光光谱仪,PHOIBOS 150 NAP能量分析器,大天空激光技术公司Ultra CFR Nd:YAG激光系统
4:实验流程与操作步骤
光催化CO2还原实验在自制反应系统中进行紫外和可见光照射,反应产物采用在线气相色谱分析。通过原位NAP-XPS和TAS测量研究电荷转移与反应中间体。
5:数据分析方法
数据使用基于Labview的自编软件处理,理论计算采用维也纳从头算模拟包中的投影缀加波方法进行。
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Perkin Elmer Lambda 1050 UV/vis/near-infrared spectrometer
Lambda 1050
Perkin Elmer
UV–vis DRS of powdered samples
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JASCO NRS-5000/7000 series spectrometer
NRS-5000/7000
JASCO
Raman spectra recording
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Fluorescence Spectrometer Perkin Elmer LS 55
LS 55
Perkin Elmer
PL experiments
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Philips PW 3040/00 X'Pert Multi-Purpose/Materials Research diffractometers
PW 3040/00
Philips
Crystal structures characterization
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Philips Technai 20 Transmission Electron Microscope
Technai 20
Philips
Morphology studies of the particles
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PHOIBOS 150 NAP energy analyser
PHOIBOS 150 NAP
Not provided
In situ NAP-XPS measurements
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Big Sky Laser Technologies Ultra CFR Nd:YAG laser system
Ultra CFR
Big Sky Laser Technologies
Excitation for TAS measurements
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