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单个染料分子与单个等离子体纳米颗粒耦合的光谱整形

DOI:10.1021/acs.jpclett.9b02480 期刊:The Journal of Physical Chemistry Letters 出版年份:2019 更新时间:2025-09-11 14:15:04
摘要: 荧光分子对其局部环境高度敏感。因此,位于等离子体纳米颗粒附近的荧光分子会因局部电场和局域态密度的改变而使其固有发射光谱发生形变。通过避免系综平均效应,同时测量荧光团超分辨位置及其发射光谱,单分子高光谱成像技术能独特地区分光谱变化与异质系综效应。我们首次利用高光谱超分辨荧光成像技术,揭示了单个金纳米颗粒近场耦合导致的单分子荧光发射光谱形变现象,并解析了这种光谱形变与纳米颗粒/染料光谱重叠度及间距的函数关系。研究发现,比等离子体共振峰更蓝的染料会发生红移,而更红的染料则发生蓝移。主要振动峰跃迁概率向次级振动峰偏移,导致有效发射峰最大值偏移超过50纳米。我们通过结合超分辨高光谱成像与全场电磁模拟,阐明了这些光-物质相互作用机制。
作者: Stephen A. Lee,Julie S. Biteen
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研究概述 实验方案 设备清单

研究单个染料分子与单个等离子体纳米颗粒耦合时的光谱重塑现象,以理解光-物质相互作用及局部环境对荧光发射的影响。

单分子高光谱成像显示,发射光谱比局域表面等离子体共振(LSPR)更蓝的染料会出现发射光谱红移,而发射光谱比LSPR更红的染料则会出现蓝移。光谱重塑的程度与电磁模拟结果一致,这证明了单分子高光谱成像在研究光-物质相互作用方面的强大能力。

该研究未对因与纳米颗粒耦合导致的分子错位进行校正,这会影响分子的表观位置。实验结果与模拟之间的差异也可能归因于颗粒的异质性。

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