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金纳米颗粒修饰的过渡金属二硫化物纳米片中的等离激元热空穴转移

DOI：10.1021/acsphotonics.9b01393 期刊：ACS Photonics 出版年份：2019 更新时间：2025-09-12 10:27:22
摘要： 本研究利用瞬态吸收光谱技术（TA），探究了金纳米颗粒（AuNP）修饰的单层至少层过渡金属二硫化物（TMD）纳米片中的光生载流子动力学。TA检测发现，在共价键合AuNP修饰的MoSe?和WSe?中均存在长寿命光诱导吸收（PIA）特征。这种长寿命PIA特征仅源于AuNP修饰的MoSe?和WSe?中Au的直接带间激发，而不会出现在带内激发过程或AuNP修饰的MoS?与WS?中?；赬射线/紫外光电子能谱及既有理论研究，我们提出该PIA信号源自AuNP向相邻TMD的热空穴转移，从而形成电荷分离态。这表明金属-半导体界面的电荷分离可用于延长带间激发产生的热空穴寿命。该发现可能为利用等离激元耗散路径产生适用于太阳能驱动光捕获与催化的长寿命载流子提供重要突破。
作者： Jeremy R. Dunklin，Aaron H. Rose，Hanyu Zhang，Elisa M. Miller，Jao van de Lagemaat
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究金纳米颗粒（AuNP）修饰的单层至少层过渡金属二硫化物（TMD）纳米片中的光生载流子动力学，以理解热空穴转移机制及其对太阳能驱动光捕获和催化的影响。

研究成果

研究表明，在金纳米颗粒修饰的二硒化钼（MoSe2）和二硒化钨（WSe2）中观察到的长寿命光诱导吸收（PIA）特征，源于热空穴从金纳米颗粒向相邻过渡金属二硫化物（TMD）的转移。这说明金属-半导体界面的电荷分离可延长等离激元热空穴的寿命。该发现对光催化和光捕获平台的设计具有重要指导意义。

研究不足

该研究的局限性在于瞬态吸收测量无法直接解析飞秒尺度的热空穴转移过程，且需要进一步的实验表征来全面阐明界面能级结构和电荷转移机制。

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