摘要： 二维过渡金属二硫化物（TMDs）独特的厚度与组分依赖特性为广泛应用提供了机遇（如文献[1]所述）。在多种TMDs制备方法中，氧化还原剥离法因具备低成本、低能耗及适用于IV-VI-VII族TMDs剥离的通用框架，对复合材料、涂层及墨水技术至关重要。非线性（NL）光学吸收是TMDs的重要效应，在多光子显微镜、荧光成像和光限幅领域具有应用潜力——例如文献[2]报道了MoS?的双光子吸收（TPA）饱和现象；而非线性折射则可用于全光开关与光信号处理。本文报道了飞秒激光作用下MoS?、WS?、NbS?和ZrTe?的非线性光学行为。TMDs的氧化还原剥离工艺与形貌表征详见文献[3]。实验中将TMDs分散于乙腈溶液（浓度分别为：MoS? (cid:26)(cid:19)(cid:3)(cid:541)(cid:74)(cid:18)(cid:80)(cid:79)、WS? (cid:15)(cid:3)(cid:23)(cid:19)(cid:3)(cid:541)(cid:74)(cid:18)(cid:80)(cid:79)、NbS? (cid:20)(cid:19)(cid:19)(cid:3) (cid:541)(cid:74)(cid:18)(cid:80)(cid:79)(cid:3)、ZrTe? (cid:68)(cid:81)(cid:71)(cid:3) (cid:20)(cid:19)(cid:19)(cid:3) (cid:541)(cid:74)(cid:18)(cid:80)(cid:79)），单层横向尺寸84-325 nm，厚度2.0±1.1至3.8±1.7 nm。图1(a)为四种样品的线性消光光谱，测得有效非线性折射率(nNL)与吸收系数(χNL)（包含非线性极化率与散射贡献）。采用钛宝石再生放大器光源（800 nm/1 kHz/100 fs），经15 cm透镜聚焦于1 mm石英比色皿，峰值光强达120 GW/cm2。纯乙腈参比测得三阶折射率+1.9×10?1? cm2/W。图1(b)显示MoS?的Z扫描峰谷曲线比值|(ΔΦ?)|/I与光强(I)关系，证实其五阶非线性效应——三阶与五阶有效折射率分别为+(4.5±0.3)×10?1? cm2/W和-(7.1±0.2)×10?2? cm?/W2。图1(c)WS?仅呈现三阶非线性(nNL=+(3.4±0.2)×10?1? cm2/W)。图1(d)NbS?的nNL随光强增强由负转正。图1(e)新型ZrTe?材料显示三阶响应(nNL=+(4.2±0.3)×10?1? cm2/W)。仅NbS?观测到非线性吸收，其双光子吸收随强度增强呈现饱和特性?；谖南譡4]方法分析样品特性，拟合NbS?非线性吸收曲线时假设均匀展宽弛豫过程，测得单光子/双光子饱和强度分别为33 GW/cm2与39 GW/cm2，未饱和区的有效双光子吸收系数为0.21 cm/GW。