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时间分辨脉冲受激拉曼光谱技术：基于三台同步锁模激光器

DOI：10.1021/acs.jpclett.0c00596 期刊：The Journal of Physical Chemistry Letters 出版年份：2020 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 对光化学反应动力学的完整理解始于对光激发分子电子和振动结构的实时测量。采用飞秒光泵浦、拉曼泵浦和拉曼探测脉冲的时间分辨受激拉曼散射技术（TR-ISRS）是研究光激发分子结构变化的精密手段之一。我们证明，利用同步的三台锁模激光器（无需任何延时装置）即可实现这种飞秒级TR-ISRS。通过独立精确调控三个重复频率，我们实现了三束脉冲间两个延迟时间的自动扫描，从而既能快速采集数据，又能对五阶TR-ISRS信号进行大动态范围测量。因此，这种基于三锁模激光器的TR-ISRS技术有望为凝聚相和生物体系中光化学反应动力学的长期监测提供关键支持。
作者： JunWoo Kim，Tai Hyun Yoon，Minhaeng Cho
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研究概述 实验方案

研究目的

为了证明飞秒时间分辨脉冲受激拉曼光谱（TR-ISRS）与同步三锁模激光器相结合的可行性，该技术无需使用任何延时装置即可研究光激发分子的结构变化。

研究成果

该研究成功证明了采用同步三重锁模激光器的TR-ISRS技术的可行性，能够实现快速数据采集和宽动态范围测量。这项技术有望为研究光化学反应动力学（包括溶剂动力学和光激发分子的结构变化）提供重要价值。

研究不足

该技术的局限性包括同步三台锁模激光器的复杂性以及对其重复频率进行精确控制的需求。此外，t1扫描的时间抖动与时间间隔Δt1相当，需要进行仔细校正。

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