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冷C7?和C9?的慢光电子速度成像

DOI：10.1063/1.5054792 期刊：The Journal of Chemical Physics 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:21:01
摘要： 采用慢电子速度成像技术获得了低温冷却C7?和C9?团簇的高分辨阴离子光电子能谱，为中性C7和C9的振电子结构提供了新见解。这些光谱精确测定了中性团簇的振动频率，并分别获得C7和C9的电子亲和能为3.3517(4)和3.6766(14) eV。在C7?谱中，归属了涉及此前未报道的v1和v2对称伸缩模式以及v9、v10和v11不对称弯曲模式的跃迁。该谱中多个跃迁呈现自旋-轨道分裂，测得C7?阴离子2Π1/2g与2Π3/2g自旋-轨道能级差为28(6) cm?1。在C9?谱中观察到涉及此前未报道的对称伸缩v1和不对称弯曲v11模式的跃迁。两个谱图中均有多个特征峰归属于Franck-Condon禁阻跃迁，这些跃迁涉及C7的双简并v10和v11模式及C9的v13和v14模式，其出现归因于中性团簇电子态间的Herzberg-Teller耦合。此外还观测到与气相红外实验中已发现态相关的额外FC禁阻跃迁，这源于阴离子电子态间的振电子耦合导致其全振动基态具有非完全对称特性。最后通过分析解离截面能量依赖性与Dyson轨道表明：线性碳链增加碳原子数会导致光解离源自具有递增节点结构的离域分子轨道，使得阈值光解离截面与简单对称性考虑结果存在显著差异。
作者： Mark C. Babin，Jessalyn A. DeVine，Marissa L. Weichman，Daniel M. Neumark
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

通过低温冷却的C7?和C9?团簇的高分辨率阴离子光电子能谱研究中性C7和C9团簇的振子结构，并精确测量振动频率与电子亲和能。

研究成果

C7?和C9?团簇的高分辨率冷冻电子振动光谱为中性C7和C9的振子结构提供了详细见解，包括此前未报道的振动频率和电子亲和能。观测到福斯特-康顿禁阻跃迁并将其归因于振子耦合效应，增进了对这些碳团簇中电子与振动动力学的理解。

研究不足

该研究的局限性在于冷冻电镜振动激发成像（cryo-SEVI）方法的分辨率——尽管其分辨率较高，但可能无法解析所有振动特征。此外，对禁阻跃迁的解读依赖于理论模型，而这些模型可能无法完全捕捉电子-振动耦合的所有细微差异。

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