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LaMnO?/SrTiO?极性/非极性异质结的电子结构与能带排列

DOI：10.1002/admi.201801428 期刊：Advanced Materials Interfaces 出版年份：2018 更新时间：2025-09-09 09:28:46
摘要： 极性LaMnO3（LMO）薄膜外延生长于非极性SrTiO3(001)（STO）衬底上的行为，既受LMO/STO能带排列调控，也与Mn阳离子的化学性质相关。通过原位X射线光电子能谱直接测量了LMO/STO异质结的价带偏移量（VBO）随厚度的变化关系，发现较厚（≥3个单胞层）薄膜的VBO为2.5电子伏特。未在任何厚度LMO薄膜中发现内建电场的证据。通过Mn L边X射线吸收谱和扫描透射电子显微镜空间分辨电子能量损失谱对Mn价态的测量表明：Mn2+仅存在于LMO表面而非LMO/STO界面。密度泛函理论模拟验证了理想界面与混合界面的VBO均约为2.5电子伏特，进一步佐证了这些结果。我们提出一个极性/非极性LMO/STO异质结行为模型：通过LMO表面形成氧空位来缓解极化灾变效应。
作者： Tiffany C. Kaspar，Peter V. Sushko，Steven R. Spurgeon，Mark E. Bowden，David J. Keavney，Ryan B. Comes，Sahar Saremi，Lane Martin，Scott A. Chambers
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究极性LaMnO3（LMO）薄膜在非极性SrTiO3(001)（STO）异质结上外延生长时的电子结构和能带排列，重点关注价带偏移（VBO）、内建电场的存在以及Mn阳离子的化学性质。

研究成果

研究得出结论：LMO/STO异质结的价带偏移量（VBO）大于先前预测值，且任何厚度的LMO薄膜中均未发现内建电场迹象。在LMO表面检测到Mn2+但界面处未发现，这表明极化灾变效应通过LMO表面的氧空位得到缓解。DFT模拟支持这些发现，显示理想界面与混合界面的VBO均约为2.5电子伏特。

研究不足

该研究的局限性在于X射线吸收谱（XAS）在TEY检测模式下的表面敏感性，可能无法完全捕捉Mn2+在整个薄膜中的分布情况。此外，据报道LMO的带隙会随氧含量显著变化，从而影响导带排列。

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