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分子有序性对共轭聚合物中极化子形成的影响

DOI：10.1021/acs.jpcc.8b09706 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2018 更新时间：2025-09-09 09:28:46
摘要： 极化子形成的本质对共轭聚合物中载流子的输运具有深远影响，但其机制仍不甚明晰。本研究开发了原位电化学共振拉曼光谱技术——一种能直接观测极化子形成的强大结构探测手段。我们发现：有序聚(3-己基)噻吩(P3HT)聚合物晶区（结晶相）中极化子形成导致的分子构象变化较微弱，表明其晶格弛豫程度较??；相较而言，无序聚合物非晶区产生的极化子则伴随显著的分子构象改变。这些构象变化与聚合物的有效共轭长度直接相关。此外，我们阐明了P3HT与苯基C61丁酸甲酯(PCBM)共混如何影响聚合物中的极化子形成。研究发现共混会破坏聚合物结晶度，在相同电位下电荷注入时能形成的极化子密度降低，而沉积后热退火处理可部分恢复损失的容量。本研究为结晶态（因而更平面化的）聚合物比构象无序聚合物具有更低晶格重组程度提供了直接光谱证据，该现象与结晶聚合物材料通常表现出的更高载流子迁移率和更优器件性能相符。
作者： James Nightingale，Jessica Wade，Davide Moia，Jenny Nelson，Ji-Seon Kim
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究分子有序性对共轭聚合物中极化子形成的影响，以及与PCBM共混如何改变这一过程。

研究成果

该研究提供了直接的光谱证据表明，有序P3HT中极化子的形成导致的分子构象变化较无序P3HT更不明显，这意味着晶格弛豫更小。将P3HT与PCBM混合会破坏聚合物结晶度，降低极化子密度，而热退火可部分恢复这一密度。这些发现与晶体聚合物材料中更高的载流子迁移率相符。

研究不足

该研究聚焦于P3HT及其与PCBM的共混物，可能无法直接适用于其他共轭聚合物。未探究湿度和温度等环境因素对极化子形成的影响。

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