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镓/铝掺杂Li<sub>7</sub>La<sub>3</sub>Zr<sub>2</sub>O<sub>12</sub>固体电解质中离子传输与导电性的原子尺度洞察

DOI：10.1021/acsami.8b17217 期刊：ACS Applied Materials & Interfaces 出版年份：2018 更新时间：2025-09-04 15:30:14
摘要： 石榴石结构的Li7La3Zr2O12是下一代固态锂电池极具前景的固体电解质。然而电池应用所需的足够快的锂离子迁移率仅在高温下发生立方相变时才会出现。稳定室温立方相的常用策略是异价阳离子取代，特别是用Al3+和Ga3+离子取代Li+。但尽管具有相同形式电荷，Ga3+取代产生的电导率（10^-3 S/cm）却高于Al3+取代（10^-4 S/cm）。这种离子电导率差异的原因至今仍是谜团。我们通过分子动力学模拟和先进采样技术精确揭示了这一现象的原子级起源。结果表明：Al3+和Ga3+取代产生的锂空位始终紧邻Ga3+/Al3+离子存在，对提升锂离子迁移率并无贡献。虽然Ga3+离子能在其邻近区域产生有限锂扩散，但Al3+离子因排斥作用较弱会导致邻近锂扩散通道完全阻塞——该效应在低温下更为显著，由此解释了镓取代体系呈现更高电导率的现象。本研究深入阐明了Ga/Al取代Li7La3Zr2O12体相中离子传输的基本机制，为通过异价取代设计策略优化材料离子传输性能提供了理论依据。
作者： Fabián A. García Daza，Mauricio R. Bonilla，Anna Llordes，Javier Carrasco，Elena Akhmatskaya
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究Ga3+和Al3+取代的Li7La3Zr2O12固体电解质中离子电导率差异的原子尺度起源。

研究成果

研究表明，在LLZO固体电解质中，Ga3?取代相较于Al3?取代能产生更高的锂离子电导率，这是因为较小的排斥作用使得Li?在Ga3?离子周围实现有限扩散。该效应在低温下更为显著。这些发现为优化异价阳离子取代策略以增强固体电解质的离子传输提供了见解。

研究不足

该研究聚焦于镓/铝掺杂LLZO的体相性质，未考虑晶界效应（实际材料中离子电导率可能受其显著影响）。此外，由于所用力场存在局限性，模拟可能无法完全捕捉所有原子尺度相互作用。

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