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激子扩散对有机半导体主客体体系中三重态-三重态湮灭速率的影响

DOI：10.1103/PhysRevB.99.024201 期刊：Physical Review B 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:23:52
摘要： 我们采用动力学蒙特卡洛（KMC）模拟方法，研究了有机磷光半导体主客体体系中，三重态激子扩散对F?rster型三重态-三重态湮灭（TTA）导致效率损失的贡献。研究聚焦于F?rster型客体-客体传递引发的扩散效应，同时与Dexter型客体-客体传递的模拟结果进行对比。通过覆盖广泛F?rster半径范围及高达100 mol%的客体浓度条件开展模拟，旨在为探测TTA的时间分辨光致发光实验分析提供支持。研究发现：基于时间依赖性光致发光强度曲线的定量实验参数——r比值，可较准确地推导出扩散效应对TTA诱导效率损失的相对贡献。在有机发光二极管（OLED）最相关的低客体浓度和小F?rster半径条件下，扩散贡献通常较小；在此弱扩散条件下，可采用捕获半径模型定量解析扩散效应对TTA诱导效率损失的绝对贡献。通过捕获半径模型从TTA模拟获得的有效客体-客体扩散系数，与直接KMC扩散模拟所得扩散系数高度吻合。模拟还揭示扩散系数受客体分子位置分布随机性的显著影响。
作者： R. Coehoorn，P. A. Bobbert，H. van Eersel
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

为研究有机磷光半导体主客体体系中，由F?rster型三重态-三重态湮灭（TTA）导致效率损失时，三重态激子扩散的贡献，采用动力学蒙特卡罗（KMC）模拟方法，并为探测TTA的时间分辨光致发光实验分析提供支持。

研究成果

KMC模拟表明，激子扩散显著加剧了有机主客体体系中TTA诱导的效率损失，该效应可通过时间分辨光致发光的r比值进行量化。在OLED相关条件（低客体浓度和小福斯特半径）下，扩散贡献虽微弱但可测量，且可用捕获半径模型描述。扩散系数受客体分子分布随机性的强烈影响，未来研究应纳入无序性等分子尺度细节。

研究不足

模拟采用简单立方晶格，并忽略三重态能量无序、分子取向无序及非辐射衰减等效应。结果针对所用模型参数（如F?rster半径与客体浓度）具有特定性，可能无法完全反映实际非晶材料的复杂性。本研究聚焦F?rster型过程，对Dexter型能量转移仅作有限对比。

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