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低温下使用193 nm ArF准分子激光对含氧掺杂剂的PCl?/POCl?进行光解：通过"磷二氧杂环丙烷"途径实现氧插入

DOI：10.1002/slct.201803318 期刊：ChemistrySelect 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:23:52
摘要： 在低温氩基质中添加氧掺杂剂，使用193纳米ArF准分子激光对PCl3和POCl3进行光解。光照初始阶段促进了低温基质中原位臭氧的形成。对于193纳米ArF准分子引发的PCl3+O2光解，首先生成POCl3，随后氧原子插入POCl3产生PO2Cl3。此外，PCl3+O2光解还开启了次级反应通道，形成多种光产物如POCl、PIIIO2Cl、PVO2Cl和PO3Cl。通过磷二氧杂环丙烷中间体插入氧原子生成PIIIO2Cl，而直接氧原子加成则产生PVO2Cl。对PVO2Cl的连续氧插入触发了PO3Cl的生成。所有光产物均通过18O2同位素实验和基于密度泛函理论(DFT)的量子化学计算确认。采用B3LYP/6-311++G(d,p)理论水平进行的计算，将实验获得的光产物结构相关联。值得注意的是，在193纳米ArF准分子激光作用下，氩基质中氧掺杂的POCl3光解通过磷二氧杂环丙烷中间体连续插入氧原子，生成了PO2Cl3、PO3Cl3和PO4Cl3光产物。18O2同位素取代实验证实了反应经由磷二氧杂环丙烷中间体的明确证据。
作者： Nagarajan Ramanathan，Shubhra Sarkar，Kannan Sankaran，Kalyanasundaram Sundararajan
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

在氩基质中以氧气为掺杂剂探索PCl3和POCl3在低温下的光氧化反应，重点研究通过磷二氧杂环丙烷中间体进行的氧原子加成与插入反应。

研究成果

研究表明，在氩基质中掺杂氧气的193纳米准分子光解三氯化磷（PCl3）和三氯氧磷（POCl3），会通过磷二氧杂环丙烷中间体引发连续的氧加成与插入反应，生成多种磷酰氯化合物。同位素实验与密度泛函理论计算证实了反应路径及产物特性，凸显了单线态氧原子的作用及磷二氧杂环丙烷中间体的独特性。

研究不足

实验在氩气基质中低温进行，可能无法完全代表其他环境中的条件。使用特定激光波长（193纳米）限制了结果对其他光解光源的普适性。部分光谱特征未能明确归属。

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