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分子晶体中因轨道重叠小导致三重态激子扩散受抑制——实现超长室温磷光的关键设计因素

DOI：10.1002/adma.201807268 期刊：Advanced Materials 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:23:52
摘要： 在环境条件下实现持久室温磷光（RTP）因其生物成像、传感或光学记录等领域的应用潜力而备受关注。目前研究常通过分子堆积形成刚性晶体结构来抑制三重态非辐射跃迁路径，从而提升RTP效率。但对于复杂共轭体系，抑制非辐射失活的关键策略尚未明确。本研究揭示了具有RTP性能的共轭分子晶体中三重态非辐射衰减速率较低的内在机制：光学显微分析表明，尽管分子堆积有利，但强RTP芳香晶体的三重态激子扩散长度短且扩散系数值??；量子化学计算显示最低未占分子轨道（LUMO）间存在显著重叠，而最高占据分子轨道（HOMO）间重叠极小。HOMO轨道微弱重叠导致的电子交换效率低下，阻碍了三重态激子长程扩散，从而避免其在晶体内部缺陷位点或表面发生猝灭。该发现将为设计高效RTP分子固体提供分子结构设计依据。
作者： Kaishi Narushima，Yasuhiro Kiyota，Takehiko Mori，Shuzo Hirata，Martin Vacha
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

为探究具有室温磷光特性的共轭分子晶体中微小非辐射衰减率的起源，重点研究三重态激子扩散与分子轨道重叠的作用。

研究成果

CzDClT晶体中最高占据分子轨道的最小重叠导致三重态激子扩散系数较小，从而抑制了非辐射猝灭并实现了持久的室温磷光。这一发现为通过控制分子轨道重叠来限制激子扩散，进而开发高效室温磷光材料提供了新的设计原则。

研究不足

显微镜测量中的激发强度高于CzDClT的饱和阈值，可能导致因三重态-三重态湮灭效应而高估扩散长度。该研究聚焦于特定晶体（CzDClT和红荧烯），其结果可能无法推广至所有分子体系。量子化学计算依赖于理论模型和假设，可能无法完全反映现实复杂性。

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