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探索聚集诱导发光的势能面——从溶液到晶体

DOI：10.1002/asia.201801649 期刊：Chemistry – An Asian Journal 出版年份：2018 更新时间：2025-09-23 15:22:29
摘要： 聚集诱导发光（AIE）是指溶液中非发光化合物在聚集体和固态下呈现强发光的现象。过去15年里，这一现象为发光应用研究提供了沃土并迅速发展。本综述聚焦理论与计算对理解其分子机制的贡献：从分子内旋转受限（RIR）等初始模型、基于费米黄金法则（FGR）的非辐射速率计算出发，重点探讨全局激发态势能面研究——这些研究为限制锥形交叉访问（RACI）模型奠定了基础。该模型适用于多种AIE分子，其揭示溶液态荧光缺失源于交叉点处的无辐射衰减过程在聚集体状态下受阻。我们还阐述了分子间相互作用如何调控聚集体相的发光量子产率与发射颜色等光物理特性。
作者： Rachel Crespo-Otero，Quansong Li，Lluís Blancafort
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研究概述 实验方案

研究目的

回顾理论与计算在理解聚集诱导发光（AIE）分子机制方面的贡献，重点研究势能面分析和锥形交叉受限（RACI）模型，并探讨其与分子内运动受限（RIM）和费米黄金规则（FGR）计算等其他模型的互补性。

研究成果

理论研究显著推进了对聚集诱导发光（AIE）机制的理解，其中RACI模型通过锥形交叉解释了溶液中无辐射衰减过程（该过程在聚集体中受到阻碍）。费米黄金法则（FGR）方法为聚集体相的定量分析提供了补充手段。分子间相互作用和环境效应会调控光物理性质，但预测荧光量子产率和发射颜色仍具挑战性。未来工作应聚焦于改进固态及非晶体系的计算方法，并建立AIE分子在生物介质等应用环境中的模型。

研究不足

该论文是一篇综述，未呈现新的实验数据，而是基于现有文献。其局限性包括TD-DFT等多参考方法存在计算难题（如自相互作用误差、自旋污染及需谨慎选择泛函），环境效应常被简化，且固态研究的周期性DFT尚未广泛应用。该综述指出了对非晶聚集体及分子间相互作用理解的不足。

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