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具有长寿命三重激发态和体外光生物活性的异配位Ir(III)N6配合物

DOI：10.1021/acsami.8b14744 期刊：ACS Applied Materials & Interfaces 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:22:29
摘要： 合成并表征了一系列含三二亚胺配体[Ir(phen)?(R-phen)]3?（R-phen = 苯并菲(1)、3,8-二苯基苯并菲(2)、3,8-二芘基苯并菲(3)、3-苯基苯并菲(4)、3-芘基苯并菲(5)和3,8-二苯乙炔基苯并菲(6)）的阳离子异配位铱(III)配合物。这些配合物在300 nm以下具有苯并菲配体局域的1π,π*跃迁，以及在300-520 nm范围内存在电荷转移(1CT)和/或1π,π*跃迁。在1、2、4和6中，低能带为混合的1CT/1π,π*；而3和5中芘基取代基增强的π给电子能力使低能带分裂为300-380 nm的芘基1π,π*跃迁和380-520 nm的配体内电荷转移(1ILCT)跃迁。所有配合物在CH?CN中室温下均有发光，但发光态的归属因R取代基不同而异：1主要呈现苯并菲配体局域的3π,π*发射并混有金属到配体电荷转移(3MLCT)特征；2、4和6的发射主要来自具有3π,π*/3ILCT/3MLCT特征的激发态；3和5的发射则以芘基3π,π*态为主并混有3ILCT特征。最低三重态激发态的本质差异也体现在这些配合物三重态瞬态吸收的不同光谱特征和寿命上。3和5的单线态氧量子产率分别高达81%和72%，二者在可见光激活下对癌细胞(SK-MEL-28人黑色素瘤)和细菌(金黄色葡萄球菌与变异链球菌)均表现出亚微摩尔级光毒性（红光下光生物活性极低或无），其对SK-MEL-28细胞的可见光光治疗指数(PI)分别为248（3）和>435（5）；细菌中PI较低（≤62）因其固有抗菌活性。两种配合物均被证实可产生大量细胞内活性氧(ROS)，这可能是其光生物活性的成因。
作者： Li Wang，Susan Monro，Peng Cui，Huimin Yin，Bingqing Liu，Colin G. Cameron，Wei Xu，Marc Hetu，Anderson Fuller，Svetlana V Kilina，Sherri A. McFarland，Wenfang Sun
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

合成并探究一系列具有中性二亚胺配体的异配位[Ir(N^N)?(N^N)']3?配合物的光物理与光生物性质，重点研究扩展π共轭对三重态激发态的影响及其作为光动力治疗光敏剂和抗菌活性的应用。

研究成果

合成的异配位Ir(III)配合物具有可调控的光物理性质和长寿命三重激发态，能有效产生活性氧物种。其中配合物3和5在可见光照射下对癌细胞和细菌表现出高光毒性，且暗毒性极低，使其成为光动力治疗的潜在候选材料。未来研究应着重拓展吸收波长至更长波段以优化治疗效果。

研究不足

这些复合物在红光/近红外区域吸收有限，降低了红光激活的效果。随着π共轭程度的增加，溶解度下降，且合成产率存在差异。生物研究为体外实验，向体内应用的外推尚需进一步研究。

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