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单质子化多吡啶的合成、X射线晶体结构、发光性质及DFT计算

DOI：10.1002/slct.201802830 期刊：ChemistrySelect 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:22:29
摘要： 单质子化化合物[(L)HPF6]（L = bpy、phen、dpphen、bqn和ppy）通过(L)与浓盐酸在水溶液中反应制得。这些化合物中质子化的吡啶环既与相邻吡啶环形成分子内氢键，又与邻近的PF6-形成分子间氢键。此类氢键抑制了非辐射衰减过程，从而产生强烈发光。采用密度泛函理论解释了化合物的平面结构特征。在[(dpphen)HPF6]和[(bqn)HPF6]中，氮原子质子化后分别在乙腈溶剂中表现出强发光（量子产率Φ分别为0.046和0.097）。特别值得注意的是，ppy氮原子质子化后展现出具有高量子产率（Φ=0.264）的强发光现象。
作者： Naokazu Yoshikawa，Shoko Yamazaki，Natsumi Kato，Akari Kubota，Mika Sawai，Kaoru Noda，Nobuko Kanehisa，Tsuyoshi Inoue，Eiji Nakata，Hiroshi Takashima
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究单质子化多吡啶化合物的发射特性与氢键之间的关系，以及质子化如何影响其结构平面性和荧光强度。

研究成果

多吡啶化合物的单质子化会诱导分子内和分子间氢键的形成，从而增强分子刚性并减少非辐射衰减，产生强烈发光。密度泛函理论（DFT）计算证实了结构变化和平面性。特定化合物如ppyHPF6显示出高量子产率，证明了基于质子化和氢键设计发光材料的潜力。

研究不足

增强发射的氢键在水溶液中会被破坏，从而限制了其在该环境中的应用。该研究仅限于特定的多吡啶衍生物，可能无法推广到其他化合物。计算方法存在固有近似性。

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