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掺镱CsPb(Cl1-xBrx)3钙钛矿纳米晶中的阴离子交换与量子切割能量阈值

DOI:10.1021/acs.nanolett.8b05104 期刊:Nano Letters 出版年份:2019 更新时间:2025-09-22 11:41:14
摘要: 掺杂Yb3?的CsPbCl?胶体卤化物钙钛矿纳米晶体展现出高达200%的惊人敏化光致发光量子产率(PLQY),这归因于皮秒级量子裁剪过程——纳米晶体吸收一个光子可产生两个由Yb3?掺杂剂发射的光子。该量子裁剪过程被认为涉及纳米晶体内部体积中的电中性缺陷团簇。我们证明Yb3?掺杂的CsPbCl?纳米晶体可在合成后转化为Yb3?掺杂的CsPb(Cl???Br?)?纳米晶体而不损失高PLQY特性。通过将纳米晶能隙从CsPbCl?的Eg~3.06 eV(405 nm)连续调节至CsPb(Cl?.??Br?.??)?的Eg~2.53 eV(约490 nm),其PLQY始终保持在100%以上。进一步降低Eg会导致PLQY急剧下降,这被解释为反映了量子裁剪存在约两倍于Yb3? 2F?/?→2F?/?吸收阈值能量的能量阈值。这些数据表明Yb3?掺杂的CsPb(Cl???Br?)?纳米晶体可实现极高的量子裁剪能量效率,为规避传统太阳能技术中的热化损失提供了可能。研究发现阴离子交换过程中水的存在会损害Yb3?的PLQY,但不影响纳米晶体形貌,甚至不会降低类似未掺杂CsPb(Cl???Br?)?纳米晶体的激子PLQY。这些结果为开发应用于光谱转换太阳能技术的独特材料提供了重要信息。
作者: Tyler J. Milstein,Kyle T. Kluherz,Daniel M. Kroupa,Christian S. Erickson,James J. De Yoreo,Daniel R. Gamelin
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研究概述 实验方案 设备清单

研究阴离子交换对掺Yb3+ CsPb(Cl1-xBrx)3钙钛矿纳米晶体量子剪裁特性及能量阈值的影响,应用于太阳能领域。

阴离子交换可在保持约2.53电子伏特能量阈值以上高量子剪裁效率的同时,精细调控掺镱CsPb(Cl1-xBrx)3纳米晶体的能隙。这为降低太阳能技术中的热化损失提供了可能。交换过程中水的存在会降低镱离子的荧光量子产率而不影响纳米晶体形貌,表明存在微观失活机制。该研究推进了对量子剪裁过程的理解,并为光子学应用中的材料优化提供了实践指导。

该研究仅限于掺杂Yb3?的CsPb(Cl???Br?)?纳米晶体,可能不适用于其他掺杂剂或钙钛矿组分。水对Yb3?光致发光的影响尚未从微观层面完全阐明,且光致发光量子产率下降曲线的成因可能涉及材料本征特性,需进一步研究。针对特定太阳能应用的优化可能需要额外调整和稳定性测试。

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