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金纳米棒中热载流子的反斯托克斯发射

DOI：10.1021/acs.nanolett.8b04359 期刊：Nano Letters 出版年份：2019 更新时间：2025-09-22 19:17:10
摘要： 近期，关于等离子体纳米颗粒发光起源的讨论十分激烈。这种发光作为表面增强拉曼散射的背景存在，尽管量子产率较低，却因其光稳定性被用于新型传感和成像应用。虽然表面等离子体作为增强天线的作用已获广泛认可，但关于发光机制的主要争议在于：它究竟源于热载流子的辐射复合（光致发光），还是电子拉曼散射（非弹性光散射）。我们先前将金纳米棒的斯托克斯位移发光解释为珀塞尔效应增强的热载流子辐射复合。本文特别研究了不同长径比单根金纳米棒在带间跃迁阈值上下波长连续激光激发下的反斯托克斯发光。通过分析斯托克斯与反斯托克斯发光强度比得出的温度值，只能解释为来自激发电子分布而非热平衡声子群——即便未使用脉冲激光激发。与该结果及先前超快激光发光研究一致的是，上转换发光的功率依赖性呈非线性，并给出了随发射波长变化的参与光子平均数。我们的发现表明，热载流子和光致发光在上转换发光中起主要作用。
作者： Yi-Yu Cai，Eric Sung，Runmin Zhang，Lawrence J. Tauzin，Jun Liu，Behnaz Ostovar，Yue Zhang，Wei-Shun Chang，Peter Nordlander，Stephan Link
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

为探究金纳米棒在连续波激光激发下产生反斯托克斯发射的机制，具体确定其源于热载流子光致发光还是电子拉曼散射。

研究成果

在连续波激光激发下，金纳米棒的反斯托克斯发射主要源于珀塞尔效应增强的热载流子（光致发光）辐射复合过程，而非电子拉曼散射或声子介导机制。热载流子分布产生的有效温度与晶格平衡状态不符，且非线性功率依赖性表明存在多光子参与。该研究为等离激元增强光催化及热载流子动力学应用提供了重要见解。

研究不足

该研究仅限于连续波激发下介电支撑体上的孤立金纳米棒；结果可能不适用于其他等离激元系统、金属或脉冲激光条件。未进行时间分辨测量，这可能进一步区分机制。低激发功率范围可能无法区分热载流子效应与晶格温度效应。

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