研究目的
设计并合成三种新型基于萘二酰亚胺(NDI)衍生物与不同第二种二羧酸配体的镉基金属-有机框架(MOFs),探究其结构特性、光致变色行为以及穿插堆积方式与光响应效率之间的关系。
研究成果
通过合成三种具有不同互穿框架结构的Cd-MOF材料(FJU-67与FJU-68为五重互穿,FJU-69为四重互穿),证实了第二配体二羧酸的形貌尺寸对框架结构具有显著影响。FJU-67和FJU-69因NDI单元受光诱导产生自由基而呈现可逆光致变色特性,其中互穿堆积方式会影响电子转移反应效率。该研究为设计光响应MOF材料及理解构效关系提供了见解,显示出在光开关、信息存储等光电子领域的应用潜力。未来工作可通过拓展配体种类与反应条件来优化光致变色性能。
研究不足
该研究仅限于含NDI和二羧酸配体的特定Cd-MOFs材料,未探索其他金属离子或配体。光致变色现象仅在FJU-67和FJU-69中观察到,FJU-68及游离H2NDI配体均未呈现。PXRD检测未发现光致变色过程中的结构变化,可能反映其灵敏度存在局限。实验在固态空气环境中进行,未必能代表所有环境条件?;衔锛淙任榷ㄐ源嬖诓钜?,含氨基的FJU-68表现出较低稳定性。
1:实验设计与方法选择:
本研究通过溶剂热反应,在120°C下使用Cd(NO3)2·4H2O、H2NDI配体及不同第二种二羧酸(H2BDC、NH2-H2BDC、H2NDC)于水/DMF混合溶剂中反应2天,合成了三种Cd-MOFs(FJU-67、FJU-68、FJU-69)。采用单晶X射线衍射(SCXRD)、粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)、固态紫外-可见光谱、发光光谱和电子自旋共振(ESR)光谱进行结构表征,以分析光致变色及相关性质。
2:2O、H2NDI配体及不同第二种二羧酸(H2BDC、NH2-H2BDC、H2NDC)于水/DMF混合溶剂中反应2天,合成了三种Cd-MOFs(FJU-FJU-FJU-69)。采用单晶X射线衍射(SCXRD)、粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)、固态紫外-可见光谱、发光光谱和电子自旋共振(ESR)光谱进行结构表征,以分析光致变色及相关性质。 样品选择与数据来源:
2. 样品选择与数据来源:样品为合成的FJU-67、FJU-68和FJU-69晶体,其纯度通过PXRD与模拟图谱匹配确认。数据采集自这些合成材料。
3:FJU-68和FJU-69晶体,其纯度通过PXRD与模拟图谱匹配确认。数据采集自这些合成材料。 实验设备与材料清单:
3. 实验设备与材料清单:设备包括用于PXRD的PANalytical X'Pert3粉末衍射仪、Thermo Nicolet 5700 FTIR仪器、METTLER TGA/SDTA 851热分析仪、Perkin Elmer Lambda 950紫外-可见光谱仪、Dual-FL-800发光光谱仪、Bruker ELEXSYS E500 EPR光谱仪(用于ESR)以及SuperNova单晶衍射仪(用于SCXRD)。材料包括Cd(NO3)2·4H2O、H2BDC、NH2-H2BDC、H2NDC、H2NDI配体、DMF、甲醇及其他来自上?;约凉镜氖约痢?/p>
4:2O、H2BDC、NH2-H2BDC、H2NDC、H2NDI配体、DMF、甲醇及其他来自上?;约凉镜氖约?。 实验步骤与操作流程:
4. 实验步骤与操作流程:合成过程包括反应混合物的超声处理、特氟龙内衬高压釜加热、晶体收集、洗涤和保存。表征步骤包括结构分析的数据采集、热稳定性测试、使用300 W氙灯进行光致变色研究的光照,以及光照前后紫外-可见、发光和ESR光谱的测量。
5:数据分析方法:
结构数据使用Olex2配合Superflip和ShelXL进行精修。光致变色的动力学速率常数通过一级速率方程计算。数据分析涉及如Mercury V1.4(用于PXRD模拟)、PLATON(用于孔隙体积计算)和TOPOS 4.0(用于拓扑分析)等软件。
独家科研数据包,助您复现前沿成果,加速创新突破
获取完整内容-
PANalytical X'Pert3 powder diffractometer
X'Pert3
PANalytical
Used for powder X-ray diffraction (PXRD) to confirm phase purity of synthesized MOFs.
-
Thermo Nicolet 5700 FTIR instrument
5700
Thermo Nicolet
Used for Fourier-transform infrared (FTIR) spectroscopy to record spectra of samples.
-
Perkin Elmer Lambda 950 instrument
Lambda 950
Perkin Elmer
Used for solid-state UV-vis spectroscopy to measure absorption spectra.
-
Bruker ELEXSYS E500 EPR spectrometer
ELEXSYS E500
Bruker
Used for electron spin resonance (ESR) spectroscopy to detect free radicals.
-
SuperNova single-crystal diffractometer
SuperNova
Agilent Technologies
Used for single-crystal X-ray diffraction (SCXRD) studies to determine crystal structures.
-
METTLER TGA/SDTA 851 thermal analyzer
TGA/SDTA 851
METTLER
Used for thermogravimetric analysis (TGA) to assess thermal stability of compounds.
-
Dual-FL-800 luminescence spectrometer
Dual-FL-800
Used for luminescence spectroscopy to investigate emission spectra.
-
300 W xenon lamp
Used for photoirradiation to induce photochromic changes in MOFs.
-
登录查看剩余6件设备及参数对照表
查看全部