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Intrinsic exciton photophysics of PbS quantum dots revealed by low-temperature single nanocrystal spectroscopy

DOI:10.1021/acs.nanolett.9b02937 期刊:Nano Letters 出版年份:2019 更新时间:2025-09-12 10:27:22
摘要: With a tunable size-dependent photoluminescence (PL) over a wide infrared wavelength range, lead chalcogenide quantum dots (QDs) have attracted significant scientific and technological interest. Nevertheless, the investigation of intrinsic exciton photophysics at the single-QD level has remained a challenge. Herein, we present a comprehensive study of PL properties for individual core/shell PbS/CdS QDs emissive near 1.0 eV. In contrast to the sub-meV spectral linewidths observed for II/VI QDs, PbS/CdS QDs are predicted to possess broad homogeneous linewidths. Performing spectroscopy at cryogenic (4 K) temperatures, we provide direct evidence confirming theoretical predictions, showing that intrinsic linewidths for PbS/CdS QDs are in the range of 8-25 meV, with an average of 16.4 meV. In addition, low-temperature, single-QD spectroscopy reveals a broad low-energy side emission attributable to optical as well as localized acoustic phonon-assisted transitions. By tracking single QDs from 4 K to 250 K we were able to probe temperature-dependent evolutions of emission energy, linewidth and line shape. Finally, polarization-resolved PL imaging showed that PbS/CdS QDs are characterized by a 3D emission dipole, in contrast with the 2D dipole observed for CdSe QDs.
作者: Zhongjian Hu,Younghee Kim,Sachi Krishnamurthy,Ivan D. Avdeev,Mikhail O. Nestoklon,Ajay Singh,Anton V. Malko,Serguei V. Goupalov,Jennifer A. Hollingsworth,Han Htoon
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Investigating the intrinsic exciton photophysics of PbS/CdS quantum dots at the single-QD level to understand their spectral linewidths, emission properties, and temperature-dependent behaviors.

The study provides direct evidence of broad homogeneous linewidths in PbS/CdS QDs, attributed to exciton-phonon coupling and the lifting of exciton degeneracy. The findings highlight the importance of phonon-assisted transitions and the 3D isotropic dipole nature of PbS/CdS QDs, offering insights for the development of PbX-based light sources.

The study is limited by the photodegradation and slow radiative decay rate of PbX QDs, as well as the high noise level of infrared detectors. Additionally, the complexity of the vibrational spectrum and the influence of the CdS shell on the phonon modes may not be fully accounted for in the phenomenological model.

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