研究目的
探究化学势贡献对可见光激发等离子体金纳米颗粒驱动的化学反应的影响。
研究成果
等离子体激元激发的化学势被用于驱动氧化还原反应(如CO?电还原反应),否则该反应在黑暗条件下无法进行。理论和实验表明,等离子体产生的电子-空穴对所贡献的化学势直接取决于光强——光照越集中或电子-空穴对寿命越长,可获取的化学势就越大;而最大可能化学势由金纳米粒子的带间能隙决定。
研究不足
该研究并未排除在较高光照强度下适度提高反应温度可能是C2+选择性部分提升的原因。所提出的启发式模型有望通过进一步的理论进展和完善而得到改进。
1:实验设计与方法选择:
本研究通过金属纳米粒子的局域表面等离子体共振(LSPRs)光激发产生反应当量以驱动氧化还原反应,并探究等离子体激发贡献的化学势。
2:样品选择与数据来源:
采用平均直径约12纳米的金纳米粒子,通过连续波(CW)532纳米激光照射激发其LSPRs。
3:实验设备与材料清单:
金纳米粒子、532纳米激光器、1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(EMIM-BF4)溶液。
4:实验步骤与操作流程:
通过调节532纳米激发光强度(0至1.5瓦/平方厘米)研究光强对等离子体激发驱动的二氧化碳还原反应(CO2RR)活性的影响。
5:5瓦/平方厘米)研究光强对等离子体激发驱动的二氧化碳还原反应(CO2RR)活性的影响。
数据分析方法:
5. 数据分析方法:测量还原产物的转化频率(TOF)随光强的变化关系,并绘制RTln(TOF)与光强的函数曲线进行依赖性分析。
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