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4-氰基-4'-羟基芪的激发态结构动力学：利用超快拉曼损失光谱解析质子耦合电子转移的特征

DOI：10.1039/c9cp02923k 期刊：Physical Chemistry Chemical Physics 出版年份：2019 更新时间：2025-09-12 10:27:22
摘要： 光诱导质子耦合电子转移（PCET）过程在各种生物和化学体系的光捕获中起着至关重要的作用。通常采用分子模型体系来理解复杂生物体系运作的基本机制。一些基于PCET特性的分子二元体系被专门设计用于实现高效的太阳能到燃料的转化。有机光酸是此类应用的潜在来源，因为它们在光激发时酸性增强，有助于模拟某些生物过程。对羟基苯亚甲基咪唑啉酮（p-HBI）作为一种有机光酸，是绿色荧光蛋白中的关键发色团，其通过激发态质子转移表现出绿色发射。本文中，我们利用超快瞬态吸收、发射和超快拉曼损失光谱技术，研究了在外部碱叔丁胺（TBA）存在下，p-HBI类似物4-氰基-4'-羟基芪（CHSB）的结构变化和动力学过程。
作者： Reshma Mathew，Surajit Kayal，Adithya Lakshmanna Yapamanu
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

利用超快瞬态吸收、发射和超快拉曼损失光谱研究在外部碱叔丁胺（TBA）存在下4-氰基-4'-羟基二苯乙烯（CHSB）的结构变化与动力学过程，以理解光诱导质子耦合电子转移（PCET）机制。

研究成果

研究表明，在TBA存在下，光激发的CHSB通过电子-质子转移态进行演化，B420与B530纳米发射带之间的前驱体-后继体关系证实了这一过程。超快拉曼特征及其动力学揭示了质子与电子耦合转移导致CHSB结构重排的机制，有助于理解光捕获复合体的工作原理。

研究不足

该研究的局限性在于光诱导质子耦合电子转移（PCET）过程的复杂性——该过程涉及固有的非平衡态及激发态的超快寿命，使得反应机理的表征颇具挑战性。

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