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离子对内的激发态质子耦合电子转移

DOI：10.1039/C9SC04941J 期刊：Chemical Science 出版年份：2020 更新时间：2025-09-19 17:13:59
摘要： 利用光驱动质子耦合电子转移（PCET）反应的研究日益受到关注，近期重点聚焦于直接运用激发态进行PCET反应（ES-PCET）。静电离子对为降低反应级数提供了结构基础，并在电子转移化学领域促成诸多发现。然而，该策略尚未应用于PCET研究。本文证明：仅通过静电相互作用形成的离子对，为研究ES-PCET机制提供了通用便捷途径。这些离子对在乙腈溶液中由水杨酸根阴离子与四价钌配合物轻易形成。光照激发时，离子对内水杨酸根的ES-PCET氧化过程导致钌激发态淬灭。瞬态吸收光谱鉴定出还原态钌配合物与氧化态水杨酸根自由基为此反应的主要光产物。离子配对降低的反应级数使得通过纳秒光致发光光谱可直接测定一级PCET速率常数。这些PCET速率常数在更大驱动力下呈现饱和趋势，与接近马库斯无势垒区的情况相符。值得注意的是，乙腈中存在质子定位于羧酸官能团的水杨酸根质子转移互变异构体?；诟没ケ湟旃固宓脑て胶饽Ｐ退梅蔷鹊缱幼扑俾食Ｊ肼砜馑估砺墼げ飧叨任呛?。静电离子对对于本研究至关重要——它使我们无需共价连接给体与受体，也无需引入可能在其他PCET路径中产生竞争的特定氢键位点，就能探究该PCET机制。
作者： Wesley B. Swords，Gerald J. Meyer，Leif Hammarstr?m
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究利用静电离子对来探究激发态质子耦合电子转移（ES-PCET）机制，无需共价连接或特定氢键位点。

研究成果

静电离子对为研究电子转移-质子耦合转移（ES-PCET）机制提供了一种通用且简便的方法，可直接测量一级PCET速率常数。该研究表明，离子配对在降低反应级数以及无需共价连接或特定氢键位点即可研究PCET机制方面具有重要作用。这些发现有助于深入理解PCET反应的基本原理，并对太阳能转化和催化系统的设计具有指导意义。

研究不足

该研究仅限于乙腈溶液中水杨酸根阴离子与四价钌配合物形成的特定离子对。研究结果可能无法直接适用于其他溶剂体系或类型的离子对。此外，机理见解基于水杨酸根互变异构的预平衡模型假设。

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