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反应路径的等离子体开关效应：可见光照射改变金-钴催化剂固-液界面处的反应物浓度

DOI：10.1002/ange.201904452 期刊：Angewandte Chemie 出版年份：2019 更新时间：2025-09-19 17:13:59
摘要： 炔烃氢胺化反应中，催化Au2Co合金纳米粒子（NPs）的产物选择性可通过光照/避光过程调控：可见光照射下生成亚胺（苯胺与炔烃的交叉偶联产物），黑暗环境中则得到1,4-二苯基丁二炔。低通量光照使苯胺在催化剂表面富集，即便在极低总苯胺浓度（1.0×10?3 mol L?1）下也能将催化交叉偶联速率提升数个数量级。其机理推测为：Au2Co NPs吸光后产生强边缘电磁场和热电子，陡峭的场梯度（等离子体光学力）选择性增强光可极化苯胺分子在催化剂上的吸附。光照由此改变NPs表面的苯胺/炔烃比例，从而切换产物选择性。这为通过光照调控催化过程提供了新范式。
作者： Erandi Peiris，Sarina Sarina，Eric R. Waclawik，Godwin A. Ayoko，Pengfei Han，Jianfeng Jia，Huai-Yong Zhu
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

通过可见光照射研究催化Au2Co合金纳米粒子（NPs）上炔烃氢胺化反应的可切换产物选择性。

研究成果

对Au2Co合金纳米颗粒进行低强度可见光照射，不仅能通过金属纳米颗粒中产生的热电子引发反应，还能显著改变Au2Co/ZrO2催化剂上炔烃氢胺化反应中两种反应物的吸附情况，并调控该反应的产物选择性。这一特性使我们能在催化反应中以极低浓度实现高转化频率，并通过可见光照射轻松调节产物选择性。

研究不足

Au2Co/ZrO2催化剂的循环使用性能从第四次循环开始下降，且每次循环后Co会轻微氧化。通过还原处理可降低氧化态Co的含量。

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