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2016年欧洲显微镜学大会论文集 || 纳米尺度激子与等离子体映射

DOI:10.1002/9783527808465.EMC2016.6418 出版年份:2016 更新时间:2025-09-10 09:29:36
摘要: 激子与等离激元相互作用理论(它们是太阳能电池、LED和半导体电路等器件中能量传递的主要机制)已被认知数十年。然而材料内部的光物理行为始终难以理解且无法直接观测。表面结构、局部厚度变化及边缘存在必然影响材料的宏观特性。要实现这些材料在实际应用中的全部潜力,关键在于纳米尺度上理解其局部表面结构与化学性质。因此需要从底层(即单个原子层面)全面表征物理化学性质,并在光电效应发生位置进行绘图。得益于近期技术进步,我们现在能够获取此前不可探测的低损耗电子能量损失谱(LL EEL)部分区域。正如Zhou和Dellby[1]所述,这为研究纳米材料开辟了新可能——不仅能以空前能量分辨率,还能突破体相光学技术的限制实现纳米级空间分辨率。尽管Tizei和Lin[2]近期在解析LL EEL特征物理起源方面取得显著进展,但我们对信号及其起源的理解仍存在重大空白。本研究首次结合实验性单色化LL STEM EEL光谱与含时密度泛函理论(TDDFT)及Bethe-Salpeter方程(BSE)的理论计算,在纳米尺度研究MoS2光学性质,旨在阐明完整LL EEL谱峰位及区域变化的起源。我们报道:通过单色化LL EELS(图1)在MoS2薄片上识别并解析出~1.88eV和~2.08eV的中带隙激子信号并进行绘图,其起源经BSE计算证实;同时结合LL EELS与TD DFT识别并绘制多个等离激元峰(图1)。此外,比较薄片边缘与内部区域(即层数增加时)发现LL EELS信号存在显著空间差异,这些差异主要可归因于束流几何效应。文中将讨论实验装置对低损耗EELS信号的影响。
作者: Hannah Nerl,Kirsten Winther,Fredrik Hage,Kristian Thygesen,Lothar Houben,Quentin Ramasse,Valeria Nicolosi
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研究概述 实验方案 设备清单

理解MoS2中完整低损耗电子能量损失谱(LL EEL)峰值的起源及其在纳米尺度上的区域变化。

该研究利用单色化低损耗电子能量损失谱(LL EELS)成功识别并绘制了二硫化钼(MoS2)薄片中的带隙中激子信号及多个等离子体峰,并通过背散射电子(BSE)计算验证了其来源。研究还观测到LL EELS信号的空间变化,将其归因于束流几何效应。

该研究承认在理解LL EEL光谱中的信号及其来源方面存在显著差距。实验设置对低损耗EELS信号的影响也是一个需要进一步讨论的局限性。

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