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任意介质中的共振能量转移：超越点偶极近似

DOI：10.1021/acs.jpcc.8b07407 期刊：The Journal of Physical Chemistry C 出版年份：2018 更新时间：2025-09-04 15:30:14
摘要： 在这项工作中，我们对任意非均匀色散介质中超越偶极近似的给体/受体共振能量转移（RET）进行了全面的理论和计算研究。该理论方法将粒子（分子或纳米颗粒）间RET的F?rster理论扩展到给体和/或受体的高阶多极跃迁在能量转移过程中起重要作用的情况。在我们的新公式中，能量转移矩阵元由完全量子电动力学表达式确定，但其评估仅需经典电动力学计算。通过时域电动力学方法（TED），矩阵元评估涉及由给体产生并在受体位置处计算的电场和磁场，包括与给体的跃迁电偶极子、电四极子和磁偶极子相关的场，以及受体对电场和磁场以及电场梯度的响应。作为新公式优势的例证，我们以真空中的512原子硫化铅（PbS）量子点作为给体/受体，以及具有设计跃迁多极的球形纳米颗粒（玩具模型）测试了我们的方法。这包括对多极之间干涉对能量转移速率影响的分析。结果表明，与传统F?rster偶极理论存在重要偏差，这些偏差即使在真空中也很重要，但与等离子体纳米颗粒的相互作用可能会放大这些偏差。
作者： K. Nasiri Avanaki，Wendu Ding，George C. Schatz
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研究概述 实验方案

研究目的

研究任意非均匀色散介质中，超出偶极近似的多极跃迁对给体/受体共振能量转移（RET）的影响。

研究成果

该研究表明，在共振能量转移（RET）中考虑高阶多极跃迁时，会出现显著偏离传统福斯特偶极理论的情况。研究结果强调了在能量转移计算中纳入电四极矩和磁偶极效应的重要性，尤其对于间距较近的供体/受体体系或偶极跃迁被禁阻的情况。这一新形式体系为研究任意介质中的共振能量转移提供了全面框架，有助于光学器件设计及生物能量转移过程的理解。

研究不足

该研究属于理论计算性质，其结果需通过实验验证。该方法对供体和受体设定了特定条件，可能无法涵盖所有实际应用场景。

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