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氩基质中HAnX和H?AnX?分子（An=Th和U，X=Cl和Br）的红外光谱及电子结构计算支持研究

DOI：10.1002/chem.201805372 期刊：Chemistry - A European Journal 出版年份：2019 更新时间：2025-09-23 15:22:29
摘要： 已知铀和钍氢化物可作为配体稳定配合物的功能基团，也可在基质隔离条件下以孤立分子形式存在。本研究基于固态氩中的中远红外光谱，报道了激光溅射铀、钍原子与氯化氢/溴化氢反应生成的新分子产物——HUCl、HUBr和HThCl、HThBr。这些物种的指认基于实测振动频率与计算值的良好吻合。观测到HUCl中H–U和U–3?Cl伸缩振动分别位于1404.6和323.8 cm?1，改用氯化氘形成的DUCl则在1003.1和314.7 cm?1出现吸收带。HThCl对应振动带为1483.8（H–Th）和1058.0（D–Th），以及340.3与335.8 cm?1（Th–3?Cl）。HUBr出现在1410.6 cm?1，其与HUCl的BP86理论计算位移6.2 cm?1高度吻合。随着取代基电负性降低对U–H键电子云的拉取减弱，U–H伸缩频率从1383.1（HUF）、1404.6（HUCl）、1410.6（HUBr）递增至1423.6 cm?1（UH），该变化趋势与三种HUX分子的Mayer键级计算结果一致，钍类似物也呈现相同规律。额外吸收峰归属于第二分子HX与上述初级产物放热反应生成的H?AnX?分子（An=U,Th；X=Cl,Br）。
作者： Lin Li，Tony St?ker，Lester Andrews，Helmut Beckers，Sebastian Riedel
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研究概述 实验方案 设备清单

研究目的

研究由激光烧蚀锕系原子与卤化氢在氩基质中反应生成的HAnX和H2AnX2分子（An = Th和U，X = Cl和Br）的红外光谱及电子结构。

研究成果

HAnX和H2AnX2分子（An = Th, U；X = Cl, Br）通过放热反应生成，并借助计算方法辅以红外光谱技术得以鉴定。U–H和Th–H键的伸缩频率随电负性较低的取代基而升高，表明键能增强。该趋势与计算得出的键级及电子密度分布相符。理论计算显示H3UX3分子具有稳定性，但实验中未观测到。

研究不足

矩阵隔离可能导致观测频率出现位点分裂和偏移。由于光谱复杂性，远红外归属的确定性较低。仅凭实验数据无法明确确定电子基态。非谐性校正和基质效应已进行估算但未完全量化。

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