研究目的
开发一种简便的一锅法和自上而下的策略来合成八原子数目的金纳米团簇(Au8 NCs),旨在理解其基本的物理/化学性质并探索其潜在应用,特别是在血红蛋白检测方面。
研究成果
这种新颖的一锅法和自上而下的策略成功合成了高纯度、高稳定性的Au8纳米团簇,具有强烈的蓝色发光特性。这些纳米团簇被有效用作血红蛋白检测的荧光纳米探针,展现出高灵敏度(检测限为5.0 nM)和高选择性,通过在血液样本中的成功应用得到验证,回收率良好且相对标准偏差低。该方法为合成原子级金属纳米团簇提供了新途径,在生物传感应用中具有潜力。
研究不足
该合成过程需要特定的条件,如最佳pH值、温度和过氧化氢用量,若控制不当可能影响重现性。蚀刻机制依赖于过氧化氢作为催化剂,在某些条件下可能效果不佳。该检测方法特异性针对血红蛋白,未经改进可能无法检测其他血红素蛋白。所需的纯化步骤(如离心和聚丙烯酰胺凝胶电泳)可能较为耗时。
1:实验设计与方法选择:
采用一锅法和自上而下的策略,通过超支化聚乙烯亚胺(hPEI)在过氧化氢(H2O2)催化下刻蚀金纳米颗粒(Au NPs)合成Au8纳米团簇(Au8 NCs)。该方法包括用抗坏血酸还原HAuCl4形成hPEI-Au NPs,随后加入H2O2促进刻蚀并形成Au8 NCs。
2:样品选择与数据来源:
化学试剂和材料购自国药集团化学试剂有限公司和Sigma公司,包括HAuCl4·4H2O、hPEI、H2O2、抗坏血酸、血红蛋白及多种干扰物。血液样本取自实验室志愿者。
3:2O、hPEI、H2O抗坏血酸、血红蛋白及多种干扰物。血液样本取自实验室志愿者。 实验设备与材料清单:
3. 实验设备与材料清单:设备包括日立F-7000荧光分光光度计、岛津UV-2450紫外可见分光光度计、HORIBA Jobin Yvon Fluorolog-Tau-4仪器、布鲁克Daltonics APEX IV傅里叶变换离子回旋共振质谱仪、FEI Tecnai F20高分辨透射电子显微镜、安捷伦7500ce ICP-MS仪器及赛默飞世尔Orion plus台式pH计。材料包括HAuCl4·4H2O、hPEI、H2O2、抗坏血酸、血红蛋白及多种盐类和溶剂。
4:2O、hPEI、H2O抗坏血酸、血红蛋白及多种盐类和溶剂。 实验步骤与操作流程:
4. 实验步骤与操作流程:合成过程包括将HAuCl4和hPEI溶解于超纯水中,加入抗坏血酸形成hPEI-Au NPs,随后加入H2O2并在37°C孵育48小时。纯化通过离心和聚丙烯酰胺凝胶电泳(PAGE)完成。传感实验中,将Hb溶液与含H2O2的Au8 NCs溶液混合并记录荧光光谱。血液样本分析包括稀释、离心后采用相同流程检测Hb。
5:数据分析方法:
通过测量荧光强度确定猝灭程度。检测限按3σ计算。选择性通过比较不同干扰物的荧光响应评估。血液样本分析计算回收率和相对标准偏差(RSD)。
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UV spectrophotometer
UV-2450
Shimadzu
Obtaining UV absorption spectra of Au8 NCs
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time-resolved fluorescence instrument
Jobin Yvon Fluorolog-Tau-4
HORIBA
Performing time-resolved fluorescence measurements
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mass spectrometer
Bruker APEX IV Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometer
Bruker Daltonics
Obtaining mass spectra of cysteamine treated Au8 NCs
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transmission electron microscope
Tecnai F20
FEI
Collecting TEM images of hPEI-Au NPs
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ICP-MS instrument
7500ce
Agilent Technologies
Performing inductively coupled plasma-mass spectrometry measurements
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Thermo-Fisher
Measuring pH values of buffer solutions
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fluorescence spectrophotometer
F-7000
Hitachi
Collecting fluorescence emission and excitation spectra of Au8 NCs
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Millipore system
Millipore
Producing deionized and ultrapure water
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